[论文解读] Ab initio calculation of phonon polaritons in silicon carbide and boron nitride

Nicholas Rivera, Jennifer Coulter+2 more|arXiv (Cornell University)|Aug 31, 2018

Photonic and Optical Devices被引用 4

一句话总结

本文提出一种基于量子线性响应理论的从头算框架，用于计算极性电介质的非局域空间依赖介电函数，实现了对碳化硅和六方氮化硼中声子极化激元的精确预测。该方法表明，仅少数光学声子模式主导介电响应，而弱耦合模式则贡献于精细结构，为二维和三维体系中极化激元行为与非局域效应提供了微观理解。

ABSTRACT

The ability to use photonic quasiparticles to control electromagnetic energy far below the diffraction limit is a defining paradigm in nanophotonics. An important recent development in this field is the measurement and manipulation of extremely confined phonon-polariton modes in polar dielectrics such as silicon carbide and hexagonal boron nitride, which pave the way for nanophotonics and extreme light-matter interactions in the mid-IR to THz frequency range. To further advance this promising field, it is of great interest to predict the optical response of recently discovered and yet-to-be-synthesized polaritonic materials alike. Here we develop a unified framework based on quantum linear response theory to calculate the spatially non-local dielectric function of a polar lattice in arbitrary dimensions. In the case of a three-dimensional bulk material, the spatially local limit of our calculation reproduces standard results for the dielectric response of a polar lattice. Using this framework, we provide ab initio calculations of the dielectric permittivity of important bulk polar dielectrics such as silicon carbide and hexagonal boron nitride in good agreement with experiments. From the ab initio theory, we are able to develop a microscopic understanding of which phonon modes contribute to each component of the dielectric function, as well as predict features in the dielectric function that are a result of weak TO phonons. This formalism also identifies regime(s) where quantum nonlocal effects may correct the phonon polariton dispersion, extremely relevant in recent atomic-scale experiments which confine electromagnetic fields to the scale of 1~nm. Finally, our work points the way towards first principles descriptions of the effect of interface phonons, phonon strong coupling, and chiral phonons on the properties of phonon polaritons.

研究动机与目标

• 开发一种超越现象学模型的从头算框架，用于预测声子极化激元。
• 解决洛伦兹振子模型的局限性，特别是关于空间色散和非局域性的缺陷。
• 提供对极性电介质中哪些声子模式贡献于介电函数的微观理解。
• 实现对二维材料等低维体系中极化激元行为的预测。
• 识别量子非局域效应显著改变声子极化激元色散关系的区域。

提出的方法

• 形式理论基于量子力学线性响应理论，用于计算任意维度下的非局域介电函数。
• 该方法通过引入有限温度、声子有限寿命和空间色散，推广了标准从头算方法。
• 采用密度泛函理论（DFT）计算声子模式和Born有效电荷，作为介电函数的输入。
• 该框架将介电张量视为来自具有不同振子强度和阻尼率的单个光学声子模式贡献之和。
• 该方法可计算体材料中的局域介电函数，并扩展至亚100 nm尺度下相关的非局域效应。
• 通过将从头算预测的介电函数与实验数据对比，验证了该方法的可靠性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在SiC和hBN中，哪些声子模式主导介电响应并贡献于声子极化激元？
• RQ2 振子强度较低的弱耦合光学声子模式如何影响介电函数？
• RQ3 在纳米尺度体系中，非局域效应在何种条件下显著改变声子极化激元色散？
• RQ4 二维极性材料的介电响应与三维体材料相比，在极化激元局域化方面有何差异？
• RQ5 该框架能否预测由强耦合或手性声子引发的新奇极化激元模式？

主要发现

• 从头算框架准确预测了碳化硅和六方氮化硼的介电函数，与实验测量结果高度一致。
• 尽管总模式数较多，但在SiC的18个光学声子模式和hBN的9个光学声子模式中，仅有少数模式显著贡献于介电响应。
• hBN中的低频模式（753 cm⁻¹）的振子强度远小于高频模式（1360 cm⁻¹），但其更长的寿命（2 cm⁻¹）在介电函数中部分补偿了这一不足。
• 振子强度较低的弱耦合声子模式对介电函数的精细结构有贡献，表明可通过工程手段调控以实现定制化极化激元特性。
• 该形式理论识别出量子非局域效应可能显著修正声子极化激元色散的区域，尤其在亚100 nm尺度的局域化条件下。
• 该方法实现了对介电张量中声子贡献的微观识别，为设计具有可调控极化激元响应的材料提供了可行路径。