[论文解读] Ab Initio Transcorrelated Method enabling accurate Quantum Chemistry on near-term Quantum Hardware

Werner Dobrautz, Igor O. Sokolov+5 more|arXiv (Cornell University)|Mar 3, 2023

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用 7

一句话总结

本文提出了一种从头算的反相关（TC）方法，将电子相关性直接转移至哈密顿量中，从而降低了在近中期量子硬件上进行量子化学模拟所需的量子比特数和电路深度。通过使用更小的基组实现化学精度，该方法仅用4个和6个量子比特即实现了H₂和LiH的高精度计算——相比传统方法，量子比特需求降低了十倍。

ABSTRACT

Quantum computing is emerging as a new computational paradigm with the potential to transform several research fields, including quantum chemistry. However, current hardware limitations (including limited coherence times, gate infidelities, and limited connectivity) hamper the straightforward implementation of most quantum algorithms and call for more noise-resilient solutions. In quantum chemistry, the limited number of available qubits and gate operations is particularly restrictive since, for each molecular orbital, one needs, in general, two qubits. In this study, we propose an explicitly correlated Ansatz based on the transcorrelated (TC) approach, which transfers -- without any approximation -- correlation from the wavefunction directly into the Hamiltonian, thus reducing the number of resources needed to achieve accurate results with noisy, near-term quantum devices. In particular, we show that the exact transcorrelated approach not only allows for more shallow circuits but also improves the convergence towards the so-called basis set limit, providing energies within chemical accuracy to experiment with smaller basis sets and, therefore, fewer qubits. We demonstrate our method by computing bond lengths, dissociation energies, and vibrational frequencies close to experimental results for the hydrogen dimer and lithium hydride using just 4 and 6 qubits, respectively. Conventional methods require at least ten times more qubits for the same accuracy.

研究动机与目标

• 解决近中期量子计算机在量子化学模拟中受限的量子比特数量和噪声问题。
• 通过减少所需量子比特数量，克服全配置相互作用（FCI）随基组大小呈指数增长的瓶颈。
• 通过反相关方法显式转移相关性，实现在更小基组下的精确电子结构计算。
• 证明TC方法可改善向基组极限的收敛性，并在噪声硬件上表现出更强的鲁棒性。
• 在极低的量子比特资源下实现键长、离解能和振动频率的化学精度。

提出的方法

• 提出一种从头算的反相关（TC）Ansatz，将波函数中的电子相关性无近似地转移至哈密顿量中。
• 使用精确的反相关变换修改哈密顿量，使电子相关性被显式编码，从而减少纠缠和电路深度。
• 对分子哈密顿量应用TC变换，实现更紧凑的量子比特编码，减少每个电子所需的轨道数。
• 采用变分量子特征态求解器（VQE）结合硬件高效Ansatz和UCCSD Ansatz，在噪声中等规模量子（NISQ）设备上优化能量。
• 利用MP2基自然轨道（NOs）定义紧凑的轨道基组，同时保持相关性并最小化活动轨道数。
• 应用变分量子虚时演化（VarQITE）算法高效优化参数，并在模拟硬件噪声下测试其稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 反相关方法是否能显著减少在近中期量子硬件上实现精确量子化学模拟所需的量子比特数？
• RQ2 TC方法是否能改善向基组极限的收敛性，从而实现使用更小基组时的化学精度？
• RQ3 与传统方法相比，基于TC的VQE在噪声量子设备上的能量精度和电路深度表现如何？
• RQ4 在真实硬件噪声和门保真度有限的情况下，TC方法能保持多大程度的精度？
• RQ5 TC方法是否能以极低的量子比特开销实现分子性质（如键长和离解能）的近精确结果？

主要发现

• 反相关方法使H₂和LiH的精确量子化学计算分别仅需4个和6个量子比特，远低于传统方法通常所需的十倍以上。
• 该方法在离解能、键长和振动频率上均实现了化学精度（误差在1 kcal/mol以内），与实验值高度吻合。
• TC方法改善了向基组极限的收敛性，使得使用更小的基组（如cc-pVDZ）即可获得高精度，从而减少了所需轨道数。
• 由于显式相关性转移，电路深度显著降低，生成了更浅的量子电路，对噪声更具鲁棒性。
• 该方法在模拟硬件噪声下表现出强鲁棒性，VarQITE算法在不同时间步长下均表现出稳定收敛。
• 采用基于MP2的自然轨道（NOs）定义紧凑轨道基组，同时对1-RDM的占据和反占据块进行对角化，显著提升了精度和效率。