[论文解读] Absence of ferromagnetism in VSe2 caused by its charge density wave phase

Adolfo O. Fumega, Víctor Pardo|arXiv (Cornell University)|Apr 19, 2018

2D Materials and Applications被引用 10

一句话总结

本研究通过从头算密度泛函理论（DFT）计算表明，VSe2中的电荷密度波（CDW）相通过诱导能隙在费米能级打开的Peierls畸变，抑制了铁磁性。在体相和单层形式中，CDW态均导致非磁性基态，解释了尽管在未畸变结构中预测存在稳定铁磁相，但实际未观测到本征铁磁性的原因。

ABSTRACT

In this study we present a detailed ab initio analysis of the magnetic properties of VSe2 . Ab initio calculations in the so-called 1T structure yield a ferromagnetic phase as most stable, with a magnetic moment of about 0.6 μ B /V. According to our calculations this ferromagnetic state is on the verge of instability. We have modeled ab initio the charge density wave state reported in the literature. This introduces a periodic lattice distortion leading to a supercell with periodicity 4a x 4a x 3c (4a x 4a for the monolayer) in which we have fully relaxed the atomic positions. We demonstrate that this structural rearrangement causes a strong reduction in the density of states at the Fermi level and the ground state of the system becomes non-magnetic for the bulk. In the monolayer limit the rearrangement induces a Peierls distortion causing an energy gap opening at the Fermi level and the quenching of ferromagnetism.

研究动机与目标

• 解决VSe2中预测的铁磁性与观测到的顺磁性之间的矛盾。
• 研究电荷密度波（CDW）相如何影响VSe2中的磁性基态。
• 确定CDW诱导的晶格畸变是否在体相和单层VSe2中均抑制铁磁性。
• 澄清关于VSe2磁性的实验报告相互矛盾的根源，尤其是机械剥离与外延生长薄膜之间磁矩的巨大差异。
• 确立VSe2的真实基态为非磁性，这是由CDW驱动的结构畸变所致，而非本征铁磁性。

提出的方法

• 使用wien2k代码进行全电子DFT计算，体相结构优化采用GGA-PBE，单层电子结构采用LDA+U。
• 为体相CDW相构建4a × 4a × 3c超胞，为单层构建2a × 2a超胞，并完全弛豫原子位置。
• 使用BoltzTrap2代码在恒定散射时间近似下从第一性原理计算输运性质。
• 系统性地调节Hubbard U参数（U > 2.7 eV），以探测单层CDW相中磁性与非磁性态的稳定性。
• 分析能带结构和态密度（DOS），识别由于类似Peierls的V-V四聚体形成导致的能隙打开和杂化效应。
• 对比体相和单层结构中的非磁性、铁磁性和CDW态，以确定基态能量学。

实验结果

研究问题

• RQ1 VSe2中的电荷密度波（CDW）相是否抑制了预测的铁磁性基态？
• RQ2 晶格畸变在抑制VSe2中的磁性（特别是在单层极限下）中起什么作用？
• RQ3 CDW诱导的Peierls畸变如何影响费米能级附近的电子结构和态密度？
• RQ4 为何实验报告中机械剥离与外延生长的VSe2薄膜之间磁矩存在巨大差异？
• RQ5 CDW相能否解释体相VSe2中观测到的顺磁行为以及单层VSe2中的非磁性状态？

主要发现

• 在体相VSe2中，4a × 4a × 3c超胞的CDW相导致非磁性基态，这是由于费米能级附近态密度显著降低所致。
• 在单层极限下，CDW诱导形成2a × 2a超胞，出现类似Peierls的畸变，形成V-V四聚体，从而在费米能级打开能隙。
• 当U > 2.7 eV时，单层CDW态在能量上稳定且为非磁性，DOS和能带结构中均出现清晰能隙。
• 未畸变的非磁性态（NS）在单层VSe2中为铁磁性且金属性，其d带穿过费米能级，但该态在CDW畸变下不稳定。
• CDW诱导的能隙形成抑制了铁磁不稳定性，导致体相和单层VSe2中均为非磁性基态。
• 实验中观测到的磁信号并非源于本征铁磁性，而更可能来自缺陷或应变等外部因素，而非真实基态。