[论文解读] An Atomistic-based Finite Deformation Continuum Membrane Model for Monolayer Transition Metal Dichalcogenides

Upendra Yadav, Susanta Ghosh|arXiv (Cornell University)|Feb 8, 2022

2D Materials and Applications参考文献 75被引用 6

一句话总结

本文提出了一种基于原子尺度的有限变形连续膜模型，用于单层过渡金属二硫属化物（TMDs），结合晶体弹性理论、指数柯西-伯恩法则以及两个法向拉伸，以捕捉TMDs多原子层的特性。该模型准确预测了材料模量、后屈曲行为和平衡能量，与大规模TMDs（含数千万个原子）的原子模拟和实验数据高度吻合。

ABSTRACT

A finite-deformation crystal-elasticity membrane model for Transition Metal Dichalcogenide (TMD) monolayers is presented. Monolayer TMDs are multi-atom-thick two-dimensional (2D) crystalline membranes having atoms arranged in three parallel surfaces. In the present formulation, the deformed configuration of a TMD-membrane is represented through the deformation map of its middle surface and two stretches normal to the middle surface. Crystal-elasticity based kinematic rules are employed to express the deformed bond lengths and bond angles of TMDs in terms of the continuum strains. The continuum hyper-elastic strain energy of the TMD membrane is formulated from its inter-atomic potential. The relative shifts between two simple lattices of TMDs are also considered in the constitutive relation. A smooth finite element framework using B-splines is developed to numerically implement the present continuum membrane model. The proposed model generalizes the crystal-elasticity-based membrane theory of purely 2D membranes, such as graphene, to the multi-atom-thick TMD crystalline membranes. The significance of relative shifts and two normal stretches are demonstrated through numerical results. The proposed atomistic-based continuum model accurately matches the material moduli, complex post-buckling deformations, and the equilibrium energies predicted by the purely atomistic simulations. It also accurately reproduces the experimental results for large-area TMD samples containing tens of millions of atoms.

研究动机与目标

• 开发一种用于单层TMDs的预测性连续建模框架，弥合计算成本高昂的原子模拟与现象学连续模型之间的差距。
• 通过在本构模型中引入两个法向拉伸和相对原子位移，考虑TMDs的多原子层结构（包含三个平行原子层）特性。
• 将基于晶体弹性的膜理论从此前仅限于石墨烯等单原子层二维材料，推广至多原子层TMD晶体膜。
• 通过从原子间势能推导出的超弹性应变能函数，实现高效、精确的大尺度TMDs（如数千万个原子）模拟。

提出的方法

• 通过其中间表面的变形映射，以及描述顶部和底部硫属元素层面外位移的两个法向拉伸，描述TMD膜的变形。
• 采用指数柯西-伯恩法则，将原子键长和键角映射为连续介质的应变度量，确保对弯曲、多原子层膜的精确运动学表征。
• 直接从原子间势能推导出超弹性应变能，将原子尺度物理机制嵌入连续介质框架。
• 将两种简单晶格（金属层与硫属元素层）之间的相对位移引入本构模型，以捕捉层间耦合效应。
• 开发了一种使用B样条基函数的光滑有限元方法，对计算域进行离散化，确保曲率相关能量公式所需的有界二阶导数。
• 采用变分原理的弱形式进行数值实现，通过链式法则和曲率张量的特征分解，解析计算能量对曲率和应变度量的导数。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何构建一个连续膜模型，以准确表征多原子层TMD单层在有限变形下的行为，其与石墨烯等单原子层二维材料存在本质差异？
• RQ2 两个法向拉伸和相对原子位移在捕捉TMDs在大变形下的力学响应中起到何种作用？
• RQ3 基于晶体弹性的连续模型，若其源自原子间势能，能否再现原子模拟中观察到的复杂后屈曲行为（如波纹和折叠）？
• RQ4 该模型在多大程度上能够以高精度和计算效率预测大面积TMDs（如含数千万个原子）的平衡能量和力学模量？

主要发现

• 所提出的模型准确再现了由纯原子模拟预测的TMD单层在面内和面外的力学模量。
• 引入两个法向拉伸和相对位移显著提升了模型捕捉复杂后屈曲变形（如波纹和折叠）的能力。
• 该模型成功再现了TMDs在各种形变状态下的平衡能量，与大规模原子模拟结果高度一致。
• B样条有限元框架能够稳定且精确地计算曲率相关能量，其对曲率和应变度量的二阶导数可被解析推导。
• 该模型在大面积TMD样品上与实验测量结果高度一致，验证了其在实验相关尺度下的预测能力。
• 该框架在大规模模拟中展现出优异的计算效率，实现了对含数千万个原子的TMD膜的模拟，同时保持了原子尺度的保真度。