[论文解读] Benchmarking short-range machine learning potentials for atomistic simulations of metal/electrolyte interfaces

Lucas B. T. de Kam, Jiaxin Zhu+3 more|arXiv (Cornell University)|Feb 26, 2026

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一句话总结

本论文对带电 Au/水界面进行短程 MLIP（DP、DP-MP、ACE/GRACE、MACE、以及 eSEN-OC25）的基准测试，以评估其再现界面水取向和离子分布在不同表面电荷下的能力。

ABSTRACT

Atomistic simulations of electrochemical interfaces remain challenging due to the long time scales required to adequately sample the structure of the electric double layer. The emergence of efficient, short-range machine learning interatomic potentials (MLIPs) offers a promising alternative to computationally expensive density functional theory-based molecular dynamics (DFT-MD) simulations in this regard. However, in standard periodic DFT calculations of metal surfaces, the surface charge is implicitly set by the number of counterions in the simulation cell, making it a global property that is difficult to represent with strictly local MLIPs. Here, we benchmark common MLIP architectures (DP, ACE, MACE) for charged Au/water interfaces containing solvated sodium ions. We find that MLIPs trained on datasets spanning multiple surface charge states yield inconsistent predictions of interfacial water orientation and ion distributions, although message-passing models with a larger receptive field exhibit greater robustness to training on mixed-charge datasets. In contrast, models trained on a single charge state produce consistent equilibrium interfacial properties. Finally, we assess the performance of the eSEN model trained on the recently released Open Catalyst 2025 dataset, which includes solid/liquid interfaces that span a wide range of surface charge densities. Overall, our results characterize the limitations of short-range MLIPs for simulations of electrochemical interfaces and provide practical guidance for constructing training datasets for simulations of charged metal/electrolyte interfaces.

研究动机与目标

• 评估短程 MLIPs 在不同表面电荷下再现界面水取向和离子分布的能力。
• 评估单个 MLIP 是否能够在多种表面电荷状态下进行泛化。
• 在局部与半局部、等变 MLIPs 之间进行在准确性、鲁棒性和可迁移性方面的比较。
• 为带电金属/电解质界面的模拟训练数据集构建提供实际指导原则。

提出的方法

• 在 Au/水界面上对五种 MLIPs（DP、DP-MP、GRACE-1L/ACE、MACE、eSEN-OC25）进行基准测试，覆盖 0–4 个溶解 Na+ 离子。
• 基于 VASP RPBE-D3 计算的 DFT 标注训练数据，使用混合电荷与特定电荷态的数据集进行训练，以及基于 OC25 的模型。
• 通过界面水取向和离子分布来评估模型，使用能量/力的 RMSE 以及分子动力学水平的性质评估。
• 分析感受野、体序、以及等变与非等变架构，以理解局部性与长程需求。
• 在 NVT 条件下进行显式离子与水的 MD 模拟，并将轨迹导出属性（密度剖面、水偶极取向）与参考数据进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 短程 MLIPs 是否能够在带电金属/电解质界面准确描述界面结构与离子分布？
• RQ2 在混合电荷数据集上训练的 MLIPs 是否能泛化到特定电荷态，反之亦然？
• RQ3 模型架构选择（局部、消息传递、等变性）如何影响在不同表面电荷下的鲁棒性与可迁移性？
• RQ4 单一 MLIP 是否可用于描述多种表面电荷，还是需要针对电荷的特定训练？
• RQ5 相较于基于显式 DFT 数据训练的模型，基于 OC25 的模型在带电界面上的表现如何？

主要发现

• 在混合电荷数据集上训练的 MLIPs 对不同表面电荷的界面水取向与离子分布预测不一致。
• 具有较大感受野的消息传递模型对混合电荷训练数据具有更强的鲁棒性。
• 在单一电荷态上训练的模型可得到一致的平衡态界面属性。
• 基于 OC25 的 eSEN 模型提供了一个来自大规模、多样化 OC25 数据集的参考点，涵盖了多种表面电荷。
• 总体而言，短程 MLIPs 在带电电化学界面存在局限性，且训练集设计对准确性与可迁移性具有决定性影响。