[论文解读] Bubble Assemblies in Ternary Systems with Long Range Interaction

Chong Wang, Xiaofeng Ren+1 more|arXiv (Cornell University)|Dec 3, 2017

nanoparticles nucleation surface interactions参考文献 1被引用 3

一句话总结

本研究采用非局部弥散界面模型，研究二维三元系统中长程相互作用下的气泡团簇，发现在特定面积分数与相互作用系数参数范围内会形成双气泡团簇。关键发现是双气泡数量与长程相互作用强度之间存在一个三分之二次幂定律，该关系在强分隔区域通过数值模拟与理论分析均得到验证。

ABSTRACT

A nonlocal diffuse interface model is used to study bubble assemblies in ternary systems. As model parameters vary, a large number of morphological phases appear as stable stationary states. One open question related to the polarity direction of double bubble assemblies is answered numerically. Moreover, the average size of bubbles in a single bubble assembly depends on the sum of the minority constituent areas and the long range interaction coefficients. One identifies the ranges for area fractions and the long range interaction coefficients for double bubble assemblies.

研究动机与目标

• 理解在具有长程相互作用的三元系统中，少量组分形成的形态相。
• 解决关于三嵌段共聚物中双气泡团簇极性方向的开放性问题。
• 确定气泡尺寸对相互作用系数及少量组分面积和的依赖关系。
• 识别支持双气泡、单气泡及单双气泡共存团簇的参数区域。
• 探讨非对角长程相互作用系数（γ₁₂）在诱导结构转变中的作用。

提出的方法

• 采用基于密度泛函理论推导的非局部弥散界面模型，描述具有不可压缩组分的三元系统的自由能。
• 模型通过三阱势能项包含短程界面能，通过对称矩阵γ表示长程相互作用系数。
• 长程相互作用通过拉普拉斯算子的平方根倒数进行建模，确保组分密度之间的非局部耦合。
• 相场函数φ₁和φ₂分别表示A和B组分的相对浓度，C组分则隐含定义为1−φ₁−φ₂。
• 在强分隔区域进行数值模拟，以识别稳定静止态及形态转变。
• 通过理论分析，在强分隔极限下最小化自由能，推导出一个三分之二次幂定律，将气泡数量与γ系数及面积分数关联起来。

实验结果

研究问题

• RQ1 面积分数与长程相互作用系数的哪些参数范围能产生稳定的双气泡团簇？
• RQ2 双气泡团簇的极性方向如何依赖于系统参数？
• RQ3 单气泡团簇中气泡的平均尺寸由什么决定？
• RQ4 非对角相互作用系数γ₁₂如何影响单气泡与双气泡图案之间的转变？
• RQ5 当γ₁₂从零增加至正或负值时，结构发生何种变化？

主要发现

• 在双气泡数量与长程相互作用系数之间确立了三分之二次幂定律，该关系在对称与非对称双气泡团簇中均成立。
• 单气泡团簇中气泡的平均尺寸取决于少量组分面积分数之和（ω₁+ω₂）以及长程相互作用系数γ₁₁与γ₂₂，而不依赖于其比值ω₁/ω₂。
• 双气泡团簇仅存在于特定范围的γ₁₁/γ₂₂与ω₁/ω₂之间，且当ω₁/ω₂趋近于1时，该范围随之扩大。
• 当γ₁₂从0开始增加时，双气泡会破裂为单气泡，最终形成具有有序或无序混合的纯单气泡团簇，具体取决于γ₁₂的值。
• 当γ₁₂变为负值时，由于红与黄色组分之间粘附性增强，会出现几何结构改变的非标准双气泡。
• 在强分隔极限下对自由能进行理论最小化，验证了三分之二次幂定律，其中K_b与(Γ_ij m_i m_j / (2π ∑a_i l_i))^(2/3)成比例。