[论文解读] Calculating the linear response functions of non-interacting electrons by the time-dependent Schroedinger equation

Toshiaki Iitaka, Shintaro Nomura+4 more|arXiv (Cornell University)|Mar 26, 1997

Spectroscopy and Quantum Chemical Studies参考文献 3被引用 6

一句话总结

该论文提出了一种基于数值求解空间离散化时间依赖薛定谔方程的 O(N) 算法，用于计算任意势场中非相互作用电子的线性响应函数。通过避免矩阵对角化并消除对存储大波函数向量的需求，该方法实现了高效、可扩展的计算，适用于包含数千个原子的体系，与传统方法相比显著降低了计算成本。

ABSTRACT

An O(N) algorithm is proposed for calculating linear response functions of non-interacting electrons in arbitray potential. This algorithm is based on numerical solution of the time-dependent Schroedinger equation discretized in space, and suitable to parallel- and vector- computation. Since it avoids O(N^3) computational effort of matrix diagonalization, it requires only O(N) computational effort where N is the dimension of the statevector. This O(N) algorithm is very effective for systems consisting of thousands of atoms, since otherwise we have to calculate large number of eigenstates, i.e., the occupied one-electron states up to the Fermi energy and the unoccupied states with higher energy. The advantage of this method compared to the Chebyshev polynomial method recently developed by Wang (L.W. Wang, Phys. Rev. B49, 10154 (1994);L.W. Wang, Phys. Rev. Lett. 73, 1039 (1994)) is that our method can calculate linear response functions without any storage of huge statevectors on external storage. Therefore it can treat much larger systems.

研究动机与目标

• 开发一种计算高效的非相互作用电子在任意势场中线性响应函数的计算方法。
• 克服传统特征值对角化方法在大体系中出现的 O(N³) 缩放问题。
• 消除对在外部存储中保存大波函数向量的需求，从而能够处理更大体系。
• 提供一种数值稳定、适合并行计算与向量化计算的线性响应函数计算方法。

提出的方法

• 在空间离散化后，通过数值求解时间依赖薛定谔方程，避免对大型哈密顿矩阵进行直接对角化。
• 采用时间步进积分格式，在外场作用下传播波函数，从而直接计算响应函数。
• 通过避免本征态分解，使算法的计算复杂度保持在 O(N)，其中 N 为波函数向量的维度。
• 由于时间演化过程中更新具有局域性，该方法天然适合并行和向量化计算。
• 通过不存储所有占据态与未占据态，减少了内存开销。
• 利用时间演化算符的结构，高效提取动力学响应特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否可以在不进行矩阵对角化的情况下，高效计算非相互作用电子的线性响应函数？
• RQ2 如何克服传统方法在大体系中出现的 O(N³) 缩放问题？
• RQ3 是否可以避免在外部存储中保存大波函数向量，从而完成响应计算？
• RQ4 与现有方法相比，求解时间依赖薛定谔方程计算响应函数在计算与内存效率方面表现如何？
• RQ5 该方法在处理包含数千个原子的体系时，其可扩展性如何？

主要发现

• 所提出的算法实现了 O(N) 计算复杂度，与标准对角化方法的 O(N³) 缩放相比，计算成本大幅降低。
• 通过避免存储大波函数向量，该方法使包含数千个原子的体系计算成为可能。
• 该方法消除了对外部存储波函数的需求，使得处理比以往方法大得多的体系成为可行。
• 该方法高度适合并行与向量化计算环境，显著提升了计算吞吐量。
• 该方法无需显式计算至费米能级的所有本征态，即可提供精确的线性响应函数。
• 与切比雪夫多项式方法相比，该方法避免了存储中间波函数向量所导致的内存瓶颈。