[论文解读] Capturing short-range order in high-entropy alloys with machine learning potentials

Yifan Cao, Killian Sheriff+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 12, 2024

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

本文提出了一套系统化的机器学习势（MLP）设计框架，能够精确捕捉高熵合金（如CrCoNi）中化学短程有序（SRO）的特性。通过战略性地采样化学复杂结构单元——尤其是第一和第二配位层中的结构——MLP在预测SRO、堆垛层错能、相稳定性和熔点方面表现出高保真度，优于传统势函数，表明仅能量精度高并不能保证SRO保真度的准确。

ABSTRACT

Chemical short-range order (SRO) affects the distribution of elements throughout the solid-solution phase of metallic alloys, thereby modifying the background against which microstructural evolution occurs. Investigating such chemistry-microstructure relationships requires atomistic models that act at the appropriate length scales while capturing the intricacies of chemical bonds leading to SRO. Here we consider various approaches for the construction of training data sets for machine learning potentials (MLPs) for CrCoNi and evaluate their performance in capturing SRO and its effects on materials quantities of relevance for mechanical properties, such as stacking-fault energy and phase stability. It is demonstrated that energy accuracy on test sets often does not correlate with accuracy in capturing material properties, which is fundamental in enabling large-scale atomistic simulations of metallic alloys with high physical fidelity. Based on this analysis we systematically derive design principles for the rational construction of MLPs that capture SRO in the crystal and liquid phases of alloys.

研究动机与目标

• 解决原子尺度建模中的关键空白：能量精度与高熵合金（HEAs）中化学短程有序（SRO）准确捕捉之间无相关性的问题。
• 识别并验证构建训练数据集的设计原则，使MLP能够再现SRO及其对关键力学性能的影响。
• 证明对化学相关结构单元——特别是第一和第二配位层——进行广泛且有偏倚的采样，是实现SRO高保真度建模的关键。
• 通过大规模模拟评估SRO对材料性能（如堆垛层错能、相稳定性及熔点）的影响。
• 建立一个整合所有设计原则的基准训练集，实现在多种材料性能上达到DFT水平的精度。

提出的方法

• 本研究采用径向截断为5 Å的矩量张量势（MTP）来模拟CrCoNi，因其在其他MLP中表现更优。
• 通过从基于DFT的蒙特卡洛模拟中提取中间构型，系统性地增强训练数据集（TS-0、TS-1、TS-2），以捕捉与SRO相关的化学结构单元。
• 训练策略强调对第一、第二和第三配位层中独特化学结构单元的广泛采样，尤其关注影响SRO的结构单元。
• 通过20个独立MLP的集合计算，采用95%置信区间评估模型性能，以确保鲁棒性并降低预测方差。
• 计算并对比关键性能参数——Warren-Cowley参数、堆垛层错能、相稳定性（ΔE）和熔点——与DFT及实验基准结果。
• 最终训练集（TS-f）整合了所有设计原则，并通过相共存分子动力学模拟验证，用于计算熔点。

实验结果

研究问题

• RQ1 测试集上的能量精度是否与高熵合金中化学短程有序（SRO）的准确预测相关？
• RQ2 对第一和第二配位层中化学结构单元进行系统性采样，如何影响MLP在捕捉SRO及相关材料性能方面的表现？
• RQ3 SRO在多大程度上影响CrCoNi的堆垛层错能与相稳定性？MLP能否以高保真度再现这些效应？
• RQ4 使用SRO精确的MLP进行大规模模拟，能否解决小规模DFT模拟中遗漏的缺陷能级与相变不确定性？
• RQ5 何种最优训练数据策略可使MLP在保持热力学与力学性能高精度的同时，准确捕捉SRO？

主要发现

• 测试集上的能量精度与SRO的准确预测之间无相关性，凸显了SRO专用训练策略的必要性。
• 最终MLP（TS-f）预测的熔点为1661 K，与实验值1690 K高度一致，显著优于EAM势（1410 K）。
• 堆垛层错能（γ_sf）在所有温度下均预测为负值，支持了正γ_sf导致实验中观测到的有限部分位错间距的假设。
• 在液相中包含SRO对稳定液相至关重要，若未进行适当的化学结构单元采样则无法实现该稳定性。
• 由于SRO的存在，hcp相的相稳定性进一步增强，在低温下（约600 K附近）ΔE出现拐点，表明可能存在相变，与先前第一性原理研究结果一致。
• 最终训练集整合了所有设计原则，在多种性能上均实现了高物理保真度，使CrCoNi的大规模原子模拟达到DFT水平精度。