[论文解读] Characterization of the second- and third-order nonlinear optical susceptibilities of monolayer MoS$_2$ using multiphoton microscopy

Robert I. Woodward, R. Murray+9 more|arXiv (Cornell University)|Jun 26, 2016

2D Materials and Applications参考文献 23被引用 27

一句话总结

本研究利用1560 nm波长的多光子显微镜，将单层MoS₂视为非线性极化薄片，量化了其二阶和三阶非线性光学极化率。首次实验测得|χ(2)ₛ| = 2.0 × 10⁻²⁰ m² V⁻¹ 和 |χ(3)ₛ| = 1.7 × 10⁻²⁸ m³ V⁻²，有效体材料值分别为 |χ(2)ᵦ| = 2.9 × 10⁻¹¹ m V⁻¹ 和 |χ(3)ᵦ| = 2.4 × 10⁻¹⁹ m² V⁻²，在通信C波段中表现出约3.4倍于石墨烯的三阶非线性响应，证明其在光子学应用中的优越潜力。

ABSTRACT

We report second- and third-harmonic generation in monolayer MoS$_\mathrm{2}$ as a tool for imaging and accurately characterizing the material's nonlinear optical properties under 1560 nm excitation. Using a surface nonlinear optics treatment, we derive expressions relating experimental measurements to second- and third-order nonlinear sheet susceptibility magnitudes, obtaining values of $|χ_s^{(2)}|=2.0 imes10^{-20}$ m$^2$ V$^{-1}$ and for the first time for monolayer MoS$_\mathrm{2}$, $|χ_s^{(3)}|=1.7 imes10^{-28}$ m$^3$ V$^{-2}$. These sheet susceptibilities correspond to effective bulk nonlinear susceptibility values of $|χ_{b}^{(2)}|=2.9 imes10^{-11}$ m V$^{-1}$ and $|χ_{b}^{(3)}|=2.4 imes10^{-19}$ m$^2$ V$^{-2}$, accounting for the sheet thickness. Experimental comparisons between MoS$_\mathrm{2}$ and graphene are also performed, demonstrating $\sim$3.4 times stronger third-order sheet nonlinearity in monolayer MoS$_\mathrm{2}$, highlighting the material's potential for nonlinear photonics in the telecommunications C band.

研究动机与目标

• 在1560 nm这一通信关键波长下，精确测量单层MoS₂的二阶与三阶非线性光学极化率。
• 发展并应用一种表面非线性光学形式，将单层MoS₂视为非线性极化薄片，以提取其面极化率值。
• 对比单层MoS₂与石墨烯的非线性响应，评估其在非线性光子器件中的应用潜力。
• 考虑基底效应，特别是SiO₂/Si基底引起的干涉，这些效应可能扭曲本征非线性测量结果。
• 表征单层MoS₂中三倍频生成（THG）的偏振依赖性，以验证其D3h对称性并验证理论模型。

提出的方法

• 采用经功率校准的多光子显微镜系统，使用中心波长为1560 nm、脉宽150 fs、重复频率89 MHz的锁模Er:Yb光纤激光器作为泵浦源。
• 使用20×物镜（0.50 NA）将泵浦光束聚焦至3.6 µm直径光斑，实现局域激发与谐波信号的高效收集。
• 将单层MoS₂视为二维非线性极化薄片，应用表面非线性光学形式，将测得的谐波强度与面极化率大小关联。
• 推导出二倍频生成（SHG）与三倍频生成（THG）强度的解析表达式，其依赖于泵浦强度与偏振态。
• 在Si/SiO₂基底与透明玻璃基底上转移的样品上进行测量，以分离基底引起的干涉效应。
• 利用半波片与四分之一波片进行偏振分辨测量，研究THG的角向与椭圆偏振依赖性，验证对称性预测。

实验结果

研究问题

• RQ1 在1560 nm波长下，单层MoS₂的二阶与三阶非线性光学面极化率的实验测定值是多少？
• RQ2 基底效应（特别是SiO₂/Si引起的干涉）如何影响单层MoS₂的测量非线性光学响应？
• RQ3 在通信波段下，单层MoS₂的三阶非线性响应与单层石墨烯相比在定量上如何？
• RQ4 单层MoS₂中三倍频生成的偏振依赖性如何？是否与基于其D3h晶体对称性的理论预测一致？
• RQ5 通过考虑单层厚度，能否可靠地从面极化率测量中提取有效体材料非线性极化率？

主要发现

• 本研究首次实验测得单层MoS₂的三阶非线性光学面极化率，结果为 |χ(3)ₛ| = 1.7 × 10⁻²⁸ m³ V⁻²。
• 测得二阶非线性光学面极化率为 |χ(2)ₛ| = 2.0 × 10⁻²⁰ m² V⁻¹，与非中心对称单层材料预期的非零响应一致。
• 推导出有效体材料非线性极化率：|χ(2)ᵦ| = 2.9 × 10⁻¹¹ m V⁻¹ 与 |χ(3)ᵦ| = 2.4 × 10⁻¹⁹ m² V⁻²，使与体材料的直接比较成为可能。
• 发现基底效应显著增强了Si/SiO₂基底上测得的三阶响应，|χ(3)ₛ|相比玻璃基底提高了约5倍，凸显了基底校正的必要性。
• 在1560 nm波长下，单层MoS₂的三阶非线性响应约为单层石墨烯的3.4倍，表明其在非线性光子学应用中具有更优潜力。
• 偏振依赖的THG测量结果证实了单层MoS₂的D3h对称性：线性偏振激发时THG强度最大，而圆偏振光激发时强度为零，与理论预测高度一致。