[论文解读] Chemically Aware Unitary Coupled Cluster with ab initio Calculations on System Model H1: A Refrigerant Chemicals Application

I. T. Khan, M. Tudorovskaya+5 more|arXiv (Cornell University)|Oct 26, 2022

Quantum Computing Algorithms and Architecture被引用 5

一句话总结

本文提出了一种化学感知的酉耦合簇（UCC）量子线路合成方法，通过利用费米子到硬-core任意子算符映射与对称性过滤，显著降低了两比特门数量，在Honeywell的System Model H1上实现了甲烷体系90%的两比特门减少和0.2%的电子能相对误差，从而实现了对制冷剂化学中光学谱和反应能垒计算的精确量子子空间展开。

ABSTRACT

Circuit depth reduction is of critical importance for quantum chemistry simulations on current and near term quantum computers. This issue is tackled by introducing a chemically aware strategy for the Unitary Coupled Cluster ansatz. The objective is to use the chemical description of a system to aid in the synthesis of a quantum circuit. We combine this approach with two flavours of Symmetry Verification for the reduction of experimental noise. These method enable the use of System Model H1 for a 6-qubit QSE (Quantum Subspace Expansion). We present (i) calculations to obtain CH4 optical spectra; (ii) an atmospheric gas reaction simulation involving $[$CH$^{\cdot}_3$--H--OH$^{\cdot}]^{\ddagger}$. Using our chemically aware UCC state-preparation strategy in tandem with state of the art symmetry verification methods, we improve device yield for CH4 at 6-qubits. This is demonstrated by a 90% improvement in two-qubit gate count and reduction in relative error to 0.2% for electronic energy calculated on System Model H1.

研究动机与目标

• 解决近期内存量子化学模拟中酉耦合簇（UCC）线路的高资源消耗问题。
• 利用化学洞察与对称性过滤，减少基于UCC的量子线路中的两比特门数量。
• 在噪声中等规模量子（NISQ）硬件上，通过量子子空间展开（QSE）实现电子激发态与反应能垒的精确计算。
• 在当前量子硬件上实现对环境相关制冷剂分子（包括CH₄及其与OH•的反应）的模拟可行性。
• 通过集成对称性验证与定制态制备，提升设备良率并减少采样误差。

提出的方法

• 将UCC中的空间轨道激发映射为硬-core任意子算符，以降低线路深度并实现高效的两比特门抵消。
• 作为先验条件应用Z₂对称性过滤，以消除非物理激发，减少线路所需的量子比特与门数量。
• 集成泡利工具合成，通过优化的线路分解进一步减少两比特门数量。
• 使用分区测量对称性验证（PMSV）与中间测量对称性验证（MMSV），以抑制实验噪声。
• 在6量子比特的System Model H1上执行量子子空间展开（QSE），以计算激发态能级与光学谱。
• 将UCC态制备与对称性验证相结合，提升能量与跃迁偶极矩计算的保真度并减少采样误差。

实验结果

研究问题

• RQ1 化学感知的UCC线路合成方法是否能在保持量子化学模拟精度的同时减少两比特门数量？
• RQ2 硬-core任意子映射与对称性过滤的结合在减少UCC试探线路深度方面效果如何？
• RQ3 对称性验证方法（PMSV与MMSV）在噪声量子硬件上能在多大程度上提升能量与光学谱计算的保真度？
• RQ4 结合化学感知的UCC制备，QSE能否准确计算甲烷的光学谱与CH₄ + OH• → CH₃• + H₂O的反应能垒？
• RQ5 当前NISQ设备在捕捉过渡态如[CH₃•—H—OH]‡中的动态相关性方面存在哪些局限？

主要发现

• 在Honeywell的System Model H1上，采用化学感知的UCC线路合成方法，甲烷（CH₄）的两比特门数量减少了90%。
• CH₄电子能计算的相对误差降低至0.2%，表明在近期硬件上具有高保真度。
• 通过QSE成功计算出光学谱，其精度取决于QSE能量计算的精确度。
• 过渡态[CH₃•—H—OH]‡由于强动态相关性而难以处理，所需轨道数超过当前硬件的可行范围。
• 尽管分子不对称性限制了门数减少，仍观察到两比特门数量的微小改善，但费米子ADAPT-VQE在该体系中表现优于本方法。
• 本研究强调需进一步探索ADAPT-VQE作为化学感知UCC合成中对称性允许激发的预筛选方法。