[论文解读] Chemically driven growth of Au-rich nanostructures on AIII-BV semiconductor surfaces

Benedykt R. Jany, Arkadiusz Janas+8 more|arXiv (Cornell University)|Nov 6, 2018

Semiconductor materials and interfaces被引用 2

一句话总结

本研究揭示，金（Au）在AIII-BV族半导体上的自组装通过化学反应诱导的金原子（Au adatoms）表面扩散与成核过程驱动纳米结构的形成。关键发现表明，在InSb中，Au与AIII金属的化学相互作用具有显著差异，其中Au原子能高效地扩散进入体相晶格，该结论得到机器学习增强的HAADF-STEM与包含有限温度效应的DFT计算的证实，揭示了Au与AIII金属释放之间的化学计量依赖关系。

ABSTRACT

AIII-BV semiconductors have been considered for decades to be a promising material in overcoming the limitations of silicone semiconductor devices. One of the important aspects within AIII-BV semiconductor technology are gold-semiconductor interactions on the nanoscale, since Au is widely used to catalyze the growth of AIII-BV nanostructures. We report on the chemical interactions of Au atoms with AIII-BV semiconductor crystals by an investigation of the nanostructures formation in the process of thermally-induced Au self-assembly on various AIII-BV surfaces, and this by means of atomically resolved HAADF STEM measurements. We have found that the formation of nanostructures is a consequence of the surface diffusion and nucleation of adatoms produced by Au induced chemical reactions on AIII-BV semiconductor surfaces. Only for InSb crystal we have found that there is efficient diffusion of Au atoms into the bulk, which we experimentally studied by Machine Learning HAADF STEM image quantification. The process of Au dissolution in InSb lattice has been additionally characterized by DFT calculations with inclusion of finite temperature effects. Furthermore, based on the stoichiometry of nanostructures grown, the effective number of Au atoms needed to release one AIII metal atom has been estimated. The experimental finding reveals a difference in the Au interactions with In- and Ga-based groups of AIII-BV semiconductors. Our comprehensive and systematic studies uncover the details of the Au interactions with the AIII-BV surface at the atomic level with chemical sensitivity.

研究动机与目标

• 理解金与AIII-BV族半导体表面在纳米结构生长过程中的原子尺度化学相互作用。
• 研究Au诱导的化学反应在驱动AIII-BV晶体表面原子扩散与成核过程中的作用。
• 确定Au扩散进入体相晶格的程度，特别是InSb中的情况，及其热力学驱动力。
• 量化纳米结构形成过程中Au原子与释放的AIII金属原子之间的化学计量关系。
• 利用实验与计算方法，区分In基与Ga基AIII-BV族半导体中Au的相互作用机制。

提出的方法

• 通过原子分辨的HAADF-STEM成像，可视化不同AIII-BV表面的Au原子、表面扩散与纳米结构的形成过程。
• 基于机器学习的HAADF-STEM图像量化方法，分析InSb晶体中Au的扩散深度与分布。
• 采用包含有限温度效应的密度泛函理论（DFT）计算，模拟Au在InSb晶格中的溶解能。
• 系统分析所生长纳米结构的化学计量关系，估算释放一个AIII金属原子所需的有效Au原子数量。
• 对比InSb、GaSb、InAs与GaAs中Au的行为，基于AIII-BV族材料体系（In与Ga）识别趋势。

实验结果

研究问题

• RQ1 在原子尺度上，Au在AIII-BV族半导体表面自组装及纳米结构形成的机制是什么？
• RQ2 在热退火过程中，Au与In基及Ga基AIII-BV族半导体的相互作用有何不同？
• RQ3 Au原子在InSb体相晶格中的扩散程度如何？这一过程的驱动力是什么？
• RQ4 在纳米结构生长过程中，Au原子与释放的AIII金属原子之间存在怎样的化学计量关系？
• RQ5 根据DFT模拟，有限温度效应对InSb中Au溶解过程的热力学有何影响？

主要发现

• AIII-BV族表面的Au自组装由Au诱导的化学反应所生成的Au原子表面扩散与成核过程驱动。
• 在InSb中，Au原子表现出高效的体相晶格扩散，实验证据来自机器学习增强的HAADF-STEM图像量化分析。
• 包含有限温度效应的DFT计算证实了Au在InSb晶格中溶解的热力学可行性。
• 所生长纳米结构的化学计量关系表明，释放一个AIII金属原子需要特定数量的Au原子，其定量估算基于实验数据。
• 在In基与Ga基AIII-BV族半导体之间，Au的相互作用机制存在明显差异，InSb表现出显著增强的Au原子向晶格中的掺杂能力。