[论文解读] Coherent control of an ultrabright single spin in hexagonal boron nitride at room temperature

Nai‐Jie Guo, Li, Song+17 more|arXiv (Cornell University)|Dec 12, 2021

Diamond and Carbon-based Materials Research被引用 11

一句话总结

本研究展示了在室温下对六方氮化硼（hBN）中单个自旋缺陷实现高亮度光学发射的相干控制。通过使用定制的微波波导阵列和电子束光刻技术，作者以85%的概率分离出一个缺陷，实现了室温下的强拉比振荡和哈恩回波信号，表明具有高保真度的自旋控制和长相干时间，这可能是由于碳-氧共掺杂复合物所致。

ABSTRACT

Hexagonal boron nitride (hBN) is a remarkable two-dimensional (2D) material that hosts solid-state spins and has great potential to be used in quantum information applications, including quantum networks. However, in this application, both the optical and spin properties are crucial for single spins but have not yet been discovered simultaneously for hBN spins. Here, we realize an efficient method for arraying and isolating the single defects of hBN and use this method to discover a new spin defect with a high probability of 85%. This single defect exhibits outstanding optical properties and an optically controllable spin, as indicated by the observed significant Rabi oscillation and Hahn echo experiments at room temperature. First principles calculations indicate that complexes of carbon and oxygen dopants may be the origin of the single spin defects. This provides a possibility for further addressing spins that can be optically controlled.

研究动机与目标

• 识别并分离hBN中的单个自旋缺陷，实现在室温下强光学发射和相干自旋控制。
• 解决以往已知hBN缺陷（如V_B^−）中量子效率低的问题，该问题限制了单个缺陷的探测。
• 开发一种可扩展的方法，利用金膜微波波导和电子束光刻技术定位并分离单个hBN缺陷。
• 建立一个用于在二维材料中实现室温下单自旋量子控制的平台，以支持量子信息技术。
• 通过从头算计算确定新缺陷的原子起源，将光学和自旋性质与特定掺杂构型联系起来。

提出的方法

• 使用电子束蒸发和NMP辅助剥离工艺，在SiO2/Si基底上制备了100-nm厚的金膜微波波导。
• 通过100-keV电子束光刻在PMMA抗蚀剂上刻蚀出直径为520-nm的圆形孔，以定义缺陷定位点。
• 将高纯度hBN纳米粉末（纯度99.0%，约70 nm）分散在超纯水中，并通过滴铸法沉积到波导阵列上，形成孤立的hBN薄片。
• 使用520-nm激光激发测量光学性质，包括光子统计的g^(2)(τ)和偏振各向异性，以确定线性偏振度。
• 采用三能级模型拟合g^(2)(τ)数据：g^(2)(τ) = 1 - (1+a)e^(-|τ|/τ₁) + ae^(-|τ|/τ₂)，其中τ₁ ≈ 2.5 ns（辐射寿命）和τ₂ ≈ 600 ns（非辐射寿命）。
• 使用VASP进行从头算DFT计算，采用HSE06泛函、PBE-GGA和DFT-D3色散校正，以模拟缺陷结构和超精细相互作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在室温下通过高亮度光学激发实现对hBN中单个自旋缺陷的分离和光学操控？
• RQ2 所观测到的高光学亮度和长自旋相干时间的起源是什么？
• RQ3 能否在环境条件下对单个hBN缺陷实现相干自旋控制（拉比振荡、哈恩回波）？
• RQ4 该缺陷的光学和自旋行为是否与特定原子构型（如碳-氧共掺杂复合物）一致？
• RQ5 能否开发一种可扩展的集成平台，以实现对单个hBN自旋的光学和微波控制？

主要发现

• 通过波导阵列和电子束光刻技术，以85%的概率成功分离出hBN中的高亮度单个自旋缺陷。
• 该缺陷表现出辐射寿命τ₁ ≈ 2.5 ns和非辐射寿命τ₂ ≈ 600 ns，表明存在长寿命亚稳态，对光学自旋初始化至关重要。
• 线性偏振度（DOP）测量值约为0.8，表明发射具有强各向异性，且光学发射质量优异。
• 饱和功率P_sat为446 ± 54 μW，饱和发射速率I_sat为3.7 ± 0.20 MHz，证实其具有高亮度。
• 在室温下观测到拉比振荡和哈恩回波信号，证明可通过微波脉冲实现相干自旋控制。
• 从头算计算表明，该缺陷可能为碳和氧共掺杂复合物，与观测到的光学和自旋性质一致。