[论文解读] Coherent phonon spectroscopy and interlayer modulation of charge density wave order in the kagome metal CsV$_3$Sb$_5$

Noah Ratcliff, Lily Hallett+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 20, 2021

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用 15

一句话总结

本研究结合超快相干声子光谱与第一性原理DFT计算，揭示CsV₃Sb₅中的电荷密度波（CDW）序源于在一处M点和两个L点同时凝聚的三种光学声子模态（MLL序），诱导c轴方向的层间调制。该畸变破坏了C₆旋转对称性，为低温下观测到的单轴CDW序提供了自然解释。

ABSTRACT

The recent discovery of the $A$V$_3$Sb$_5$ ($A=$ K, Rb, Cs) material family offers an exciting opportunity to investigate the interplay of correlations, topology, and superconductivity in kagome metals. The low energy physics of these materials is dominated by an unusual charge density wave phase, but little is understood about the true nature of the order parameter. In this work, we use a combination of ultrafast coherent phonon spectroscopy and first-principles density functional theory calculations to investigate the charge density wave order in CsV$_3$Sb$_5$. We find that the charge density wave is the result of a simultaneous condensation of three optical phonon modes at one $M$ and two $L$ points. This distortion can be described as tri-hexagonal ordering with an interlayer modulation along the $c$ axis. It breaks the $C_6$ rotational symmetry of the crystal and may offer a natural explanation for reports of uniaxial order at lower temperatures in this material family.

研究动机与目标

• 确定kagome金属CsV₃Sb₅中电荷密度波（CDW）序参数的真实本质。
• 解决CDW序是否沿c轴调制的长期疑问。
• 解释在T* ≈ 60 K以下观测到的单轴CDW序的起源。
• 利用超快光学探测手段，识别CDW畸变的对称性与声子特性。

提出的方法

• 使用50 fs激光脉冲对新鲜解理的CsV₃Sb₅单晶进行激发和探测，开展超快瞬态反射率测量，以激发并探测相干声子。
• 对反射率振荡进行傅里叶分析，提取声子频率及其温度依赖性。
• 采用VASP软件包结合PBE-GGA与DFT-D3修正的第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，以计算声子模态与对称性。
• 将实验测得的声子模态与DFT预测的模态进行比较，以确定对称性并确认MLL CDW结构。
• 使用以Γ为中心的18×18×12 k点网格，并进行完整的结构弛豫，以确保晶格参数与声子色散关系的准确性。
• 分析拉曼活性与对称性破缺，将观测到的声子模态与CDW相变及单轴序关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 CsV₃Sb₅中CDW序参数的对称性与波矢结构是什么？
• RQ2 CDW是否沿c轴表现出层间调制？若有，其特征如何？
• RQ3 为何单轴CDW序在T* ≈ 60 K以下出现？其与TCDW = 94 K处的主要CDW相变有何关系？
• RQ4 哪些特定声子模态导致了CDW畸变？它们如何在层间耦合？
• RQ5 在T*以下观测到的宽3.1 THz共振是否可与单轴序的出现关联？

主要发现

• CsV₃Sb₅中的CDW由一处M点与两个L点同时凝聚的三种光学声子模态驱动，形成具有层间c轴调制的三重六边形MLL序。
• 4.1 THz的γ模态在所有温度下均存在，被识别为完全对称的Γ₁⁺（A₁g）模态，涉及沿c轴方向的锑原子面外运动。
• 1.3 THz的α模态在TCDW = 94 K以下变为拉曼活性，被归因为具有c轴位移的L₂⁻声子模态，确认了层间CDW调制的存在。
• 3.1 THz的β共振在T* ≈ 60 K以下出现，归因于单轴CDW序的出现，该序破坏了C₆旋转对称性。
• MLL CDW结构本身已破坏C₆对称性，表明其可能天然稳定了低温下观测到的单轴序。
• DFT计算证实了实验赋值的准确性，预测与观测到的声子频率及对称性具有极佳的一致性。