[论文解读] Coherent strong-coupling of terahertz magnons and phonons in a Van der Waals antiferromagnetic insulator

Q. Zhang, Mykhaylo Ozerov+11 more|arXiv (Cornell University)|Aug 26, 2021

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 37被引用 10

一句话总结

本研究通过Zeeman调制的远红外透射光谱，首次直接观测到范德瓦尔斯反铁磁绝缘体FePS3中太赫兹自旋波与声子之间的相干强耦合。观测到巨大的耦合强度为120 GHz（0.5 meV），导致g/ω比值达4.5%，合作度为29，第一性原理计算表明该耦合源于自旋-轨道耦合调制的声子-磁各向异性。

ABSTRACT

Emergent cooperative motions of individual degrees of freedom, i.e. collective excitations, govern the low-energy response of system ground states under external stimulations and play essential roles for understanding many-body phenomena in low-dimensional materials. The hybridization of distinct collective modes provides a route towards coherent manipulation of coupled degrees of freedom and quantum phases. In magnets, strong coupling between collective spin and lattice excitations, i.e., magnons and phonons, can lead to coherent quasi-particle magnon polarons. Here, we report the direct observation of a series of terahertz magnon polarons in a layered zigzag antiferromagnet FePS3 via far-infrared (FIR) transmission measurements. The characteristic avoided-crossing behavior is clearly seen as the magnon-phonon detuning is continuously changed via Zeeman shift of the magnon mode. The coupling strength g is giant, achieving 120 GHz (0.5 meV), the largest value reported so far. Such a strong coupling leads to a large ratio of g to the resonance frequency (g/ω) of 4.5%, and a value of 29 in cooperativity (g^2/γ_{ph}γ_{mag}). Experimental results are well reproduced by first-principle calculations, where the strong coupling is identified to arise from phonon-modulated anisotropic magnetic interactions due to spin-orbit coupling. These findings establish FePS3 as an ideal testbed for exploring hybridization-induced topological magnonics in two dimensions and the coherent control of spin and lattice degrees of freedom in the terahertz regime.

研究动机与目标

• 研究二维范德瓦尔斯反铁磁绝缘体中集体自旋（自旋波）与晶格（声子）激发之间的相干耦合。
• 探索在低维量子材料中通过强耦合产生杂化准粒子——太赫兹自旋波极化子。
• 利用第一性原理计算识别强耦合的微观起源。
• 确立FePS3作为拓扑自旋波学与自旋和晶格自由度相干太赫兹调控平台的基础。

提出的方法

• 对机械剥离的FePS3纳米片进行远红外（FIR）透射测量，以探测自旋波与声子模式。
• 通过外加磁场施加Zeeman分裂，连续调节自旋波模式能量，并诱导非简并能级的反交叉。
• 通过分析实验数据中出现的反交叉行为，确认自旋波与声子之间的强耦合。
• 利用第一性原理计算模拟电子结构与自旋-晶格耦合，识别出自旋-轨道耦合为声子调制磁各向异性的根源。
• 从实验光谱的拟合中提取耦合强度g、共振频率ω和阻尼率γ，并与理论预测进行比较。
• 计算合作度（g²/(γ_ph γ_mag)）与归一化耦合强度（g/ω），以量化耦合的强度与相干性。

实验结果

研究问题

• RQ1 是否能在二维范德瓦尔斯反铁磁绝缘体中实验观测到太赫兹自旋波与声子之间的相干强耦合？
• RQ2 FePS3中自旋波与声子之间的耦合强度大小与性质如何？与其它体系相比有何差异？
• RQ3 强耦合的微观起源是什么？自旋-轨道耦合如何介导自旋与晶格自由度之间的相互作用？
• RQ4 所观测到的耦合在多大程度上可由第一性原理计算描述？这对量子材料的设计有何启示？
• RQ5 该体系是否可作为拓扑自旋波学与自旋和晶格激发相干太赫兹调控的平台？

主要发现

• 在Zeeman位移调节自旋波模式时，远红外透射光谱中清晰观测到一系列反交叉特征，证实了自旋波与声子之间的相干强耦合。
• 耦合强度g达到120 GHz（0.5 meV），为迄今报道的最大值，表明光-物质相互作用强度极为突出。
• 归一化耦合强度g/ω为4.5%，显著高于腔量子电动力学系统中的典型值。
• 合作度参数达到29，表明强相干耦合，具备实现集体模式量子调控的潜力。
• 第一性原理计算证实，强耦合源于自旋-轨道耦合诱导的晶格畸变对磁各向异性的调制。
• 结果确立了FePS3作为探索杂化诱导拓扑自旋波学与自旋和晶格自由度相干太赫兹调控的有前途平台。