[论文解读] Complete steric exclusion of ions and proton transport in two-dimensional water

K. Gopinadhan, Sheng Hu+8 more|arXiv (Cornell University)|Nov 22, 2018

Nanopore and Nanochannel Transport Studies被引用 1

一句话总结

本研究证明，二维水在原子尺度毛细管中受限时——这些毛细管通过从块体晶体中移除一个原子平面而形成——会完全排除水合离子（如 Na⁺ 和 Cl⁻），同时允许质子（H⁺）选择性传输。这些仅几个埃高的毛细管可实现快速的水渗透，但会阻挡甚至是最小的水合离子，其选择性类似于生物水通道蛋白（aquaporins）。

ABSTRACT

It has long been an aspirational goal to create artificial structures that allow fast permeation of water but reject even the smallest hydrated ions, replicating the feat achieved by nature in protein channels (e.g., aquaporins). Despite recent progress in creating nanoscale pores and capillaries, these structures still remain distinctly larger than protein channels. We report capillaries made by effectively extracting one atomic plane from bulk crystals, which leaves a two-dimensional slit of a few angstroms in height. Water moves through these capillaries with little resistance, whereas no permeation could be detected even for such small ions as Na+ and Cl-. Only protons (H+) can diffuse through monolayer water inside the capillaries. These observations improve our understanding of molecular transport at the atomic scale.

研究动机与目标

• 开发能够复制生物水通道蛋白（aquaporins）离子排斥与水渗透特性的仿生纳米通道。
• 克服现有纳米流体结构尺寸过大、无法排除小尺寸水合离子的局限性。
• 探索水和离子在原子级薄、二维毛细管中的传输行为。
• 研究质子（H⁺）通过这些毛细管中单层水的渗透选择性。

提出的方法

• 通过从块体晶体中剥离单个原子平面，制造二维毛细管，形成高度仅几个埃的纳米级狭缝。
• 利用原子尺度限域，构建尺寸接近天然水通道蛋白（aquaporins）的水通道。
• 使用高灵敏度检测技术测量离子通过毛细管的渗透情况，以评估空间位阻排斥效果。
• 通过监测毛细管内部单层水层中 H⁺ 的扩散行为，评估质子传输性能。
• 将水渗透性和离子排斥性能与天然及合成纳米通道进行比较。

实验结果

研究问题

• RQ1 由二维材料形成的二维毛细管能否实现对水合离子的完全空间位阻排斥？
• RQ2 这些毛细管中的水传输行为与更大尺寸的纳米通道相比如何？
• RQ3 为何质子（H⁺）能够穿透毛细管，而其他离子则被完全阻断？
• RQ4 这些毛细管中的原子尺度限域在多大程度上模拟了生物水通道蛋白（aquaporins）的功能？

主要发现

• 毛细管对 Na⁺ 和 Cl⁻ 离子表现出完全的空间位阻排斥，通过单层水通道的渗透检测不到任何信号。
• 水在毛细管中流动阻力极小，表明尽管尺寸狭窄，仍具有极高的渗透性。
• 唯一观察到的离子渗透是质子（H⁺）的传输，表明对其他水合离子具有选择性排斥。
• 尽管为合成结构且由块体晶体构成，该系统仍实现了与生物水通道蛋白（aquaporins）相当的离子选择性。