[论文解读] Deep Learning Inter-atomic Potential for Thermal and Phonon Behaviour of Silicon Carbide with Quantum Accuracy

Baoqin Fu, Yandong Sun+3 more|arXiv (Cornell University)|Oct 21, 2021

Thermal properties of materials参考文献 148被引用 6

一句话总结

本文提出了两种针对碳化硅（SiC）的深度学习原子间势（DP-IAPs），其训练数据来源于局域密度近似（LDA）和广义梯度近似（GGA）水平的密度泛函理论（DFT）计算，实现了在晶格动力学和声子散射速率预测中的量子级精度。这些DP-IAPs使得在SiC中实现热传导与力学性能的高保真度分子动力学模拟成为可能，其计算速度相比从头算方法提升了数个数量级。

ABSTRACT

Silicon carbide (SiC) is an essential material for next generation semiconductors and components for nuclear plants. It's applications are strongly dependent on its thermal conductivity, which is highly sensitive to microstructures. Molecular dynamics (MD) simulation is the most used methods to address thermal transportation mechanisms in devices or microstructures of nano-meters. However, the implementation of MD is limited in SiC because of lacking accurate inter-atomic potentials. In this work, using the Deep Potential (DP) methodology, we developed two inter-atomic potentials (DP-IAPs) for SiC based on two adaptively generated datasets within the density functional approximations at the local density and the generalized gradient levels. These two DP-IAPs manifest their speed with quantum accuracy in lattice dynamics simulations as well as scattering rate analysis of phonon transportation. Combining with molecular dynamics simulations, the thermal transport and mechanical properties were systematically investigated. The presented methodology and the inter-atomic potentials pave the way for a systematic approach to model heat transport in SiC related devices using multiscale modelling.

研究动机与目标

• 开发用于碳化硅（SiC）的高精度原子间势，以满足下一代半导体与核能应用的关键需求。
• 克服现有原子间势在SiC分子动力学（MD）模拟中因精度不足而带来的局限性。
• 通过MD模拟实现对SiC微结构中热导率与声子行为的可靠预测。
• 建立可扩展的多尺度建模框架，用于SiC基器件中的热传导研究。
• 利用深度学习势实现晶格动力学与散射速率分析的量子级精度。

提出的方法

• 在LDA和GGA水平的密度泛函理论（DFT）计算基础上，利用自适应生成的数据集训练深度势（DP）模型。
• 采用深度神经网络架构，高精度地表示SiC原子间的多体相互作用能。
• 通过主动学习迭代优化数据集，重点采样预测不确定性较高的区域。
• 通过DFT基准对DP-IAPs进行验证，涵盖声子色散关系、群速度与散射速率。
• 利用训练好的DP-IAPs开展大规模分子动力学模拟，研究热导率与力学响应。
• 基于DP-IAPs模拟分析声子平均自由程与散射机制。

实验结果

研究问题

• RQ1 深度学习原子间势能否在预测SiC中声子色散与散射方面达到量子级精度？
• RQ2 与从头算方法相比，DP-IAPs在预测SiC热导率方面的精度如何？
• RQ3 DP-IAPs预测的SiC中微结构对声子输运有何影响？
• RQ4 DP-IAPs能否实现大规模SiC分子动力学模拟的高效且精确计算？
• RQ5 基于LDA与GGA的DP-IAPs在晶格动力学与声子散射速率方面表现如何比较？

主要发现

• DP-IAPs在预测声子色散关系与群速度方面达到量子级精度，与DFT基准结果高度一致。
• 基于DP-IAPs计算的声子散射速率与从头算结果高度吻合，验证了其在输运分析中的可靠性。
• 基于MD模拟获得的热导率值与高精度DFT预测结果一致。
• DP-IAPs使SiC的大规模分子动力学模拟成为可能，其计算效率相比DFT高出数个数量级。
• 该势函数成功捕捉了微结构特征对SiC中声子散射与热传导的影响。
• 基于LDA与GGA的DP-IAPs精度相当，仅在预测的声子色散与散射速率上存在微小差异。