[论文解读] Design of magnetic materials: Co$_2$Cr$_{1-x}$Fe$_{x}$Al

Gerhard H. Fecher, H.C. Kandpal+6 more|arXiv (Cornell University)|Oct 8, 2005

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用 68

一句话总结

本研究通过掺杂Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl设计了半金属性铁磁Heusler合金，基于第一性原理计算和X射线磁圆二向色性（XMCD）分析表明，该材料表现出100–800 meV的直接少数自旋能隙和完全自旋极化。能隙源于L2₁结构的(001)面有序排列，Fe掺杂可增强磁矩并实现自旋电子学应用中可调的电子性质。

ABSTRACT

Doped Heusler compounds Co$_2$Cr$_{1-x}$Fe$_{x}$Al with varying Cr to Fe ratio $x$ were investigated experimentally and theoretically. The electronic structure of the ordered, doped Heusler compound Co$_2$Cr$_{1-x}$Fe$_{x}$Al ($x=n/4, n=0,1,2,3,4)$ was calculated using different types of band structure calculations. The ordered compounds turned out to be ferromagnetic with small Al magnetic moment being aligned anti-parallel to the 3d transition metal moments. All compounds show a gap around the Fermi-energy in the minority bands. The pure compounds exhibit an indirect minority gap, whereas the ordered, doped compounds exhibit a direct gap. Magnetic circular dichroism (MCD) in X-ray absorption spectra was measured at the $L_{2,3}$ edges of Co, Fe, and Cr of the pure compounds and the $x=0.4$ alloy in order to determine element specific magnetic moments. Calculations and measurements show an increase of the magnetic moments with increasing iron content. The experimentally observed reduction of the magnetic moment of Cr can be explained by Co-Cr site-disorder. The presence of the gap in the minority bands of Co$_2$CrAl can be attributed to the occurrence of pure Co$_2$ and mixed CrAl (001)-planes in the $L2_1$ structure. It is retained in structures with different order of the CrAl planes but vanishes in the $X$-structure with alternating CoCr and CoAl planes.

研究动机与目标

• 通过在Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl中可控掺杂Fe，设计具有可预测电子和磁性性质的磁性Heusler化合物。
• 理解Co₂CrAl中少数自旋能隙的起源及其随Fe取代的变化规律。
• 将结构有序性（L2₁与X-结构）与半金属性行为及自旋极化相关联。
• 利用X射线磁圆二向色性（XMCD）测定元素特异性磁矩，并通过第一性原理计算进行验证。
• 评估多晶样品中位点无序与相分离对磁性性质的影响。

提出的方法

• 采用广义梯度近似（GGA）的密度泛函理论（DFT）方法，对x = 0, 0.25, 0.5, 0.75, 1.0范围内的Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl进行电子结构计算。
• 使用全势线性化缀加平面波（FP-LAPW）方法计算能带结构和磁矩。
• 在Co、Cr和Fe的L₂,₃边进行X射线磁圆二向色性（XMCD）测量，以提取元素特异性磁矩。
• 利用布里渊区对称性和不可约表示，分析原子位点对称性及(001)面有序排列（CrAl与CoCr/CoAl）在能隙形成中的作用。
• 对比L2₁与X-结构的结果，分离结构因素对半金属性的贡献。
• 通过比较计算与实验磁矩，评估Co-Cr位点无序对Cr磁矩降低的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl中Fe掺杂如何影响电子能带结构及少数自旋能隙？
• RQ2 Co₂CrAl中半金属性能隙的起源是什么？其与L2₁结构中(001)面序列的关系如何？
• RQ3 为何多晶样品中Cr的磁矩降低？位点无序如何影响该现象？
• RQ4 具有交替CoCr与CoAl面的X-结构在多大程度上破坏了半金属性质？
• RQ5 通过XMCD测得的元素特异性磁矩在多大程度上可被第一性原理计算定量解释？

主要发现

• Co₂Cr₁₋ₓFeₓAl体系在掺杂化合物（x = 0.25, 0.5, 0.75, 1.0）的Γ点处表现出直接少数自旋能隙，能隙大小在100至800 meV之间。
• 纯Co₂CrAl化合物在少数自旋能带中表现出间接Γ-X能隙，而Fe掺杂化合物由于对称性降低而呈现直接能隙。
• XMCD测量证实，随着掺杂增加，Fe磁矩显著提升，而Cr磁矩因Co-Cr位点无序而降低。
• Co₂CrAl中少数自旋能隙的起源在于L2₁结构中纯Co₂与混合CrAl面的特定(001)面序列，该特征在具有交替CoCr与CoAl面的X-结构中并不存在。
• 理论计算与XMCD数据表明，多晶样品中的总磁矩与预测值高度一致，但元素特异性磁矩揭示了位点无序及可能的相分离现象。
• Co₂Cr₀.₆Fe₀.₄Al化合物在磁隧道结中表现出高达74%的巨磁阻比（在55 K时），表明其具有强烈的自旋极化潜力。