[论文解读] Direct measurement of the localized-itinerant transition, hybridization and antiferromagnetic transition of 5f electrons

Dong Xie, M. L. Li+13 more|arXiv (Cornell University)|Nov 24, 2016

Physics of Superconductivity and Magnetism参考文献 38被引用 5

一句话总结

本研究利用角度分辨光电子能谱（ARPES）直接观测了USb2中5f电子的局域-巡游转变、杂化行为以及反铁磁（AFM）转变。结果揭示了两条截然不同的重费米子准粒子能带：一条在AFM转变温度（约203 K）处出现部分能隙，表明存在自旋密度波（SDW）序；另一条在约120 K以下形成杂化能隙，证明了铀基重费米子体系中f电子局域化、导带杂化与磁有序之间的相互作用。

ABSTRACT

In heavy-fermion compounds, f electrons show both itinerant and localized behaviour depending on the external conditions, and the hybridization between localized f electrons and itinerant conduction bands gives rise to their exotic properties like heavy-fermions, magnetic orders and unconventional superconductivity. Duo to the risk of handling radioactive actinide materials, the direct experimental evidence of the band structure evolution across the localized-itinerant and magnetic transitions for 5f electrons is lacking. Here, by using angle-resolved photoelectron spectroscopy, we revealed the dual nature (localized vs itinerant) and the development of two different kinds of heavy quasi-particle bands of 5f electrons in antiferromagnetic (AFM) USb2. Partially opened energy gaps were observed on one quasi-particle 5f band cross the AFM transition around 203 K, indicating that the magnetic orders in USb2 are of spin density wave (SDW) type similar to Cr. The localized 5f electrons and itinerant conduction bands hybridize to form another heavy quasi-particle band at about 120 K, and then open hybridization gaps at even lower temperature. Our results provide direct spectral demonstration of the localized-itinerant transition, hybridization and SDW transition of 5f electrons for uranium-based materials.

研究动机与目标

• 直接探测铀基化合物中5f电子在局域-巡游转变过程中的电子结构演化。
• 实验验证重费米子体系中局域5f电子与巡游导带之间的杂化行为。
• 确定USb2中反铁磁转变的性质及其对5f能带结构的影响。
• 提供电子关联、杂化与磁有序在5f体系中相互作用的直接谱学证据。
• 克服以往间接测量方法的局限性以及研究锕系重费米子体系时涉及放射性材料的风险。

提出的方法

• 采用角分辨光电子能谱（ARPES）测量USb2的电子能带结构，覆盖温度依赖的相变过程。
• 从室温至12 K进行温度依赖的ARPES测量，以追踪5f衍生准粒子能带的变化。
• 光谱分析聚焦于识别与局域-巡游交叉转变及磁有序相关的能隙和能带色散特征。
• 在约203 K处观察到一条5f能带出现部分能隙，据此推断存在自旋密度波（SDW）型反铁磁序。
• 在约120 K以下的另一条5f能带中识别出杂化能隙，表明通过f-导带杂化形成了重费米子准粒子。
• 通过对比能带色散与谱权重的变化，揭示了5f电子在不同条件下同时表现出局域与巡游双重特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 USb2中5f电子的电子结构如何在局域-巡游转变过程中演化？
• RQ2 USb2中反铁磁转变的性质是什么？其在5f能带色散中如何体现？
• RQ3 5f电子与导带之间的杂化在何种温度下变得明显？其产生何种光谱特征？
• RQ4 观测到的5f能带能隙是否与自旋密度波（SDW）机制一致？
• RQ5 尽管存在放射性锕系材料操作的挑战，能否获得5f电子杂化与磁有序的直接实验证据？

主要发现

• 在约203 K的反铁磁转变温度下，一条5f衍生准粒子能带出现部分能隙，表明存在自旋密度波（SDW）型磁序。
• 另一条5f能带在约120 K以下形成杂化能隙，证明了通过局域5f电子与巡游导带杂化而产生的重费米子准粒子的形成。
• 通过ARPES谱中谱权重与能带色散的温度演化，直接观测到局域-巡游交叉转变过程。
• 识别出两条截然不同的重费米子准粒子能带，各自表现出不同的温度依赖谱学特征，反映出5f电子的双重特性。
• 谱学数据为理论模型中描述5f电子在重费米子体系中行为提供了直接实验证实，尤其在铀基化合物中表现显著。
• 尽管存在处理放射性材料的挑战，本研究解决了长期关于锕系体系中重费米子行为与磁有序电子起源的疑问。