[论文解读] Dissociative electron attachment dynamics of carbon disulfide and violation of axial recoil approximation near the 6-eV resonance

Anirban Paul, Dhananjay Nandi|arXiv (Cornell University)|May 20, 2022

Atomic and Molecular Physics参考文献 33被引用 4

一句话总结

本研究利用速度切片成像（VSI）技术，研究了碳硫化物（CS2）在6.2 eV共振附近解离电子附着（DEA）的动力学行为，发现由于瞬态负离子（TNI）的弯曲，导致偏离轴向反冲近似。S−和CS−碎片离子的角分布显示，TNI弯曲引起发射图案展宽且不对称，高能和低能离子的半高全宽（FWHM）分别为56°和74°，表明存在强烈的非线性解离动力学。

ABSTRACT

Complete dissociation dynamics of low-energy electron attachment to carbon disulfide have been studied using the velocity slice imaging (VSI) technique. The ion yields of S- and CS- fragment ions as the function of incident electron energy in the range 5 to 11 eV have been obtained. Two resonances for S- ions at around 6.2 eV and 7.7 eV and only one resonance for CS- ions at around 6.2 eV have been obtained in this energy range. The kinetic energy and the angular distributions of these fragment negative ions at different incident electron energies around these resonances have been measured. From the angular distribution of these fragment anions, we have found that the bending of the temporary negative ions causes a significant change in the angular distribution from the expected one.

研究动机与目标

• 理解CS2低能电子附着的解离动力学，特别是6.2 eV共振附近的动力学行为。
• 利用速度切片成像（VSI）测量S−和CS−碎片阴离子的动能和角分布。
• 研究轴向反冲近似在直线三原子分子DEA过程中的有效性。
• 确定TNI弯曲在扭曲碎片阴离子发射图案中的作用。

提出的方法

• 采用速度切片成像（VSI）测量CS2电子附着产生的S−和CS−碎片离子的动量分布。
• 在VSI谱仪中，脉冲电子束（200 ns）与喷射分子束垂直交叉，生成瞬态负离子（TNIs）。
• 在推板处施加4 µs的负向提取脉冲，通过透镜电极和圆锥形漂移管将离子聚焦到二维位置灵敏探测器（PSD）上。
• 从动量图像中提取角分布，并采用卷积模型进行拟合：IBending(θ) = ∫ e−ψ²/2σ² IAxialRecoil(θ−ψ) dψ，其中ψ为弯曲角。
• 轴向反冲分布IAxialRecoil(θ)被建模为|a1Y11 + a3Y13 eiδ|²，包含球谐函数和相位差。
• 提取拟合参数，包括高斯分布的FWHM（σ），以量化TNI弯曲的程度。

实验结果

研究问题

• RQ1 在6.2 eV处CS2 DEA过程中，TNI弯曲在多大程度上违背了轴向反冲近似？
• RQ2 S−和CS−碎片的动能和角分布如何随6.2 eV共振变化？
• RQ3 振动激发在低能S−和CS−离子形成过程中起什么作用？
• RQ4 为什么低能离子的角分布比高能离子更宽？
• RQ5 在缺乏先前理论模型的情况下，7.7 eV共振的对称性和动力学机制是什么？

主要发现

• S−离子的生成截面在6.2 eV和7.7 eV处呈现两个共振峰，而CS−离子仅在6.2 eV处显示一个共振峰。
• S−离子的动能分布显示两个明显的峰：一个接近0 eV，另一个在7.2 eV以上迅速下降，表明在7.7 eV处可能通过三体或第二双体通道发生解离。
• 低能S−离子归因于处于高度振动激发态的CS碎片，因为其峰值位置不随入射能量变化。
• 碎片阴离子的角分布无法用轴向反冲解释；相反，TNI弯曲显著扭曲了发射图案。
• TNI弯曲的高斯卷积函数FWHM为高能S−离子56°，低能S−离子74°，表明在较低能量下弯曲TNI几何构型的贡献更大。
• CS−离子的角分布与S−离子相似，FWHM分别为48°（高能）和74°（低能），证实了不同碎片类型中弯曲效应的一致性。