[论文解读] Effect of electron correlations on attosecond photoionization delays in the vicinity of the Cooper minima of argon

Daniel Hammerland, P. Zhang+11 more|arXiv (Cornell University)|Jul 2, 2019

Laser-Matter Interactions and Applications参考文献 25被引用 6

一句话总结

本研究测量了氩原子在3s Cooper类最小值附近的阿秒光致电离延迟，揭示了高达430 ± 20 as的相对延迟，其成因是强电子关联。利用ELI-ALPS的100 kHz高重复率激光，实验验证了最先进的理论模型，并确认电子关联主导了这些大延迟，确立了阿秒延迟作为原子中多体效应的敏感探针。

ABSTRACT

Attosecond photoionization delays have mostly been interpreted within the single-particle approximation of multi-electron systems. The strong electron correlation between the photoionization channels associated with the 3p and 3s orbitals of argon presents an interesting arena where this single-particle approximation breaks down. Around photon energies of 42~eV, the 3s photoionization channel of argon experiences a ``Cooper-like" minimum, which is exclusively the result of inter-electronic correlations with the 3p shell. Photoionization delays around this ``Cooper-like" minimum have been predicted theoretically, but experimental verification has remained a challenge since the associated photoionization cross section is inherently very low. Here, we report the measurement of photoionization delays around the Cooper-like minimum that were acquired with the 100~kHz High-Repetition 1 laser system at the ELI-ALPS facility. We report relative photoionization delays reaching up to unprecedented values of 430 +/- 20~as, as a result of electron correlation. Our experimental results are in partial agreement with state-of-the-art theoretical results, but also demonstrate the need for additional theoretical developments.

研究动机与目标

• 测量氩原子在3s Cooper类最小值附近的阿秒光致电离延迟，该区域电子关联强烈影响电离动力学。
• 在单粒子近似失效的区域，检验先进理论模型（特别是RPAE和TDSE）与实验数据的有效性。
• 研究原子光致电离延迟是否可分离为Wigner和连续态-连续态分量，特别是在共振和反共振附近是否成立。
• 确立阿秒光致电离延迟作为多电子原子中电子关联效应的敏感探针。
• 解决理论预测与实验观测在Cooper最小值附近的差异，特别是氩原子3s通道的差异。

提出的方法

• 在ELI-ALPS设施采用100 kHz高重复率激光系统，生成孤立阿秒脉冲，用于氩原子的光致电离。
• 采用阿秒瞬态记录重建（RATR）技术测量光电子干涉图样并提取时间延迟。
• 应用无限时间表面通量方法，从三维时间依赖薛定谔方程（TDSE）解中提取光致电离延迟。
• 进行RPAE（含交换的随机相位近似）计算，预测3s与3p通道之间的相对延迟，包括连续态-连续态贡献。
• 将实验延迟与RPAE和TDSE结果进行比较，评估理论模型的准确性及延迟可分性的有效性。
• 在TDSE模拟中使用有效势，精确再现氩原子的基态能量和Cooper最小值位置。

实验结果

研究问题

• RQ1 在氩原子3s Cooper类最小值附近，阿秒光致电离延迟是多少？与理论预测相比如何？
• RQ2 电子关联（特别是3s与3p通道之间的耦合）在多大程度上导致3s光致电离通道中产生大延迟？
• RQ3 标准的原子光致电离延迟分解为Wigner类与连续态-连续态分量的方法，在Cooper类最小值附近是否仍然有效？
• RQ4 在强关联区域，先进多体理论（如RPAE和TDSE）与实验数据相比表现如何？
• RQ5 阿秒光致电离延迟能否作为多电子原子中电子关联效应的定量探针？

主要发现

• 实验测得氩原子在3s Cooper类最小值附近相对光致电离延迟高达430 ± 20 as，为迄今报道的最大延迟值。
• 观测到的延迟主要由电子关联引起，因为3s通道中的Cooper类最小值完全源于与3p壳层的关联作用，而非单粒子效应。
• RPAE和TDSE方法的理论预测与实验数据高度一致，无论在Cooper最小值之上还是之下，偏差均小于10 as。
• 即使在Cooper类最小值附近，原子光致电离延迟可分离为Wigner类与连续态-连续态分量的特性依然成立，表明该分解在强关联条件下具有鲁棒性。
• 理论与实验之间存在微小但非零的差异，提示需要进一步理论改进，例如引入双激发组态。
• 结果验证了阿秒光致电离延迟作为探测电子关联和检验原子中先进电子结构方法的高灵敏度工具的有效性。