[论文解读] Effect of epitaxial strain on the electronic structure and magnetic correlations in infinite-layer (Nd,Sr)NiO$_2$

I. Leonov, Sergey Y. Savrasov|arXiv (Cornell University)|Jun 8, 2020

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials被引用 6

一句话总结

本研究采用DFT+DMFT方法，研究了Sr掺杂与外延压缩应变对（Nd,Sr）NiO₂电子性质与磁性的影响。研究揭示了在x ≈ 0.2处发生自旋能级转变（Lifshitz transition），从Néel（111）型反铁磁序转变为C型（110）反铁磁序，并在x ≈ 0.1–0.2附近出现Ni 3d自旋的强烈几何阻挫，解释了该体系对结构参数与掺杂的异常敏感性。

ABSTRACT

We present a theoretical study of the effect of electron-electron interactions and Sr doping on the electronic structure of infinite-layer (Nd,Sr)NiO$_2$ using the density functional+dynamical mean-field theory approach. In particular, we explore the impact of epitaxial compressive strain that experience (Nd,Sr)NiO$_2$ films on the electronic properties, magnetic correlations, and exchange couplings. Our results reveal the crucial importance of orbital-dependent correlation effects in the Ni $3d$ shell of Sr-doped NdNiO$_2$. Upon doping with Sr, it undergoes a Lifshitz transition which is accompanied by a reconstruction of magnetic correlations: For Sr $x<0.2$ (Nd,Sr)NiO$_2$ adopts the Néel $(111)$ antiferromagnetic (AFM) order, while for $x>0.2$ the $C$-type $(110)$ AFM sets in the unstrained (Nd,Sr)NiO$_2$, with a highly frustrated region at $x \simeq 0.2$, all within DFT+DMFT at $T=290$ K. Our results for the Néel AFM at Sr $x=0$ suggest that AFM NdNiO$_2$ appears at the verge of a Mott-Hubbard transition, providing a plausible explanation for the experimentally observed weakly insulating behavior of NdNiO$_2$ for Sr $x<0.1$. We observe that the Lifshitz transition makes a change of the band structure character from electron- to hole-like with Sr $x$, in agreement with recent experiments. Our results for magnetic couplings demonstrate an unanticipated frustration of the Ni $3d$ magnetic moments, which suppresses magnetic order near Sr $x=0.2$. We find that the effect of frustration is maximal for Sr doping $x \simeq 0.1-0.2$ that nearly corresponds to the experimentally observed doping value. We conclude that the in-plane strain adjusts a bandwidth of the Ni $x^2-y^2$ band, i.e., controls the effect of electron correlations in the Ni $x^2-y^2$ orbitals. The electronic properties of (Nd,Sr)NiO$_2$ reveal an anomalous sensitivity upon a change of the crystal structure parameters.

研究动机与目标

• 理解电子关联、Sr掺杂与外延应变在无限层（Nd,Sr）NiO₂中相互作用的机制。
• 解释实验观测到的NdNiO₂（x < 0.1）弱绝缘行为，以及掺杂后不同磁性相的出现。
• 研究应变如何改变Ni 3d x²−y²轨道的能带宽度，及其对磁序与关联效应的影响。
• 阐明x ≈ 0.2附近磁阻挫的起源，及其与实验观测到的异常电子响应的关联。

提出的方法

• 采用密度泛函理论加动态平均场理论（DFT+DMFT）方法，处理Ni 3d轨道中的强电子-电子关联效应。
• 构建（Nd,Sr）NiO₂的合理模型，Sr掺杂（x）范围为0至0.4，通过调整晶格参数模拟外延压缩应变。
• 在T = 290 K下计算电子结构与磁关联，以模拟实验条件。
• 分析轨道分辨的关联效应，特别是Ni 3d x²−y²轨道，评估应变对能带宽度的调控作用。
• 评估磁交换耦合，识别不同掺杂水平下的磁序性质（Néel型与C型）。
• 通过费米面拓扑结构的变化追踪自旋能级转变，即随着Sr掺杂增加，费米面由电子型转变为空穴型。

实验结果

研究问题

• RQ1 在外延应变下，Sr掺杂如何影响（Nd,Sr）NiO₂的电子结构与磁序？
• RQ2 轨道依赖性关联在决定（Nd,Sr）NiO₂磁相图中的作用是什么？
• RQ3 外延压缩应变如何影响Ni 3d x²−y²轨道的能带宽度及其关联效应？
• RQ4 为何磁阻挫在x ≈ 0.1–0.2附近达到峰值？其与实验观测的关系为何？
• RQ5 （Nd,Sr）NiO₂中电子性质对结构参数异常敏感的原因是什么？

主要发现

• 在Sr掺杂x ≈ 0.2处发生自旋能级转变，表现为费米面拓扑结构从电子型转变为空穴型，与近期实验结果一致。
• 当x < 0.2时，（Nd,Sr）NiO₂呈现Néel（111）型反铁磁序；当x > 0.2时，C型（110）反铁磁序出现，且在x ≈ 0.2附近磁阻挫最强。
• 在x = 0（NdNiO₂）时，Néel相接近Mott-Hubbard转变，解释了x < 0.1时实验观测到的弱绝缘行为。
• Ni 3d自旋的磁阻挫在x ≃ 0.1–0.2时最强，抑制了长程磁序，并与实验观测到的最佳掺杂区域相关。
• 外延压缩应变可调节Ni 3d x²−y²轨道的能带宽度，从而调控该关键轨道中电子关联的强度。
• 轨道依赖性关联效应在决定磁性与电子响应中至关重要，其中x²−y²轨道在所观测现象中起核心作用。