[论文解读] Effect of surface oxidation on electron spin coherence of single nitrogen-vacancy centers in nanodiamonds

Ryuta Tsukahara, Masazumi Fujiwara+7 more|arXiv (Cornell University)|Nov 6, 2018

Diamond and Carbon-based Materials Research参考文献 72被引用 9

一句话总结

本研究探讨了表面氧化对纳米金刚石（NDs）中氮空位（NV）中心电子自旋相干性的影响。通过采用不同参数的空气氧化和酸性氧化处理，作者证明空气氧化可使自旋相干时间（T₂）相比未处理的NDs提高1.6倍。T₂的纳米金刚石尺寸依赖性表明，表面氧化消除了一个与尺寸无关的退相干贡献，同时在50 nm以下出现一种新的尺寸相关退相干源，为优化基于NV的量子技术提供了关键洞见。

ABSTRACT

Fluorescent nanodiamonds (NDs) are crystal defect-based light-emitting nanoparticles that can be applied to quantum information science and quantum sensing. Of particular interest are nitrogen vacancy (NV) centers that allow optical access to their coherently controllable electron spin systems, leading to spin-photon quantum devices and nanoscale sensing of various physical parameters. However, the NV spin coherence time (T2) in NDs has been limited to one or two orders of magnitude shorter than those in bulk diamonds owing to the complicated surface effect that decoheres the NV spin systems. Here, we study the relation between the surface properties and T2 of single NV centers in NDs by systematically analyzing the effect of surface oxidation. We apply aerobic and acidic oxidation methods with various heating temperatures and processing times and find that aerobic oxidation most effectively oxidizes the surface and extends T2 by a factor of 1.6 to the original NDs. The ND-size dependence of T2 clearly shows that the surface oxidation removes a constant decoherence contribution irrespective of the ND size and that a new surface derived decoherence source emerges when the ND size reduces below 50 nm. The present results provide quantitative information on the decoherence sources of NV spin systems of NDs and will enable a strategic surface modification for better spin manipulations of NV centers in the context of quantum information science and nanoscale quantum sensing.

研究动机与目标

• 理解表面氧化对纳米金刚石中单个NV中心电子自旋相干性（T₂）的影响。
• 识别并量化纳米金刚石中由表面效应引起的主导退相干源。
• 确定不同的氧化方法——酸性和空气氧化——如何影响表面化学和自旋相干性。
• 阐明氧化后纳米金刚石中T₂的尺寸依赖性行为，特别是低于50 nm时的表现。
• 为战略性的表面工程提供定量基础，以增强T₂在量子信息和传感应用中的表现。

提出的方法

• 对纳米金刚石系统性地应用空气氧化和酸性氧化处理，参数包括温度和持续时间的变化。
• 利用X射线光电子能谱（XPS）和傅里叶变换红外（FTIR）光谱对表面化学和表面终止状态进行表征。
• 通过共聚焦显微镜检测单个NV中心，利用二阶相关直方图验证光子反聚束特性。
• 采用脉冲光学生磁共振（ODMR）结合自旋回波序列测量自旋相干时间（T₂）。
• 对不同尺寸（50 nm和90 nm）的纳米金刚石中多个NV中心的T₂进行统计分析，以分离出尺寸相关和表面相关的退相干效应。
• 使用哈纳伯里-布朗-特威斯（Hanbury-Brown-Twiss）装置，结合雪崩光电二极管和时间相关单光子计数技术，检测单光子发射并测量T₂。

实验结果

研究问题

• RQ1 与酸性氧化相比，空气氧化在提升纳米金刚石中NV中心电子自旋相干时间（T₂）方面表现如何？
• RQ2 单个NV中心的表面氧化态与T₂之间存在何种定量关系？
• RQ3 氧化后，表面效应引起的退相干贡献在不同尺寸的纳米金刚石中是否保持恒定？
• RQ4 在何种纳米金刚石尺寸下会新出现一种表面衍生的退相干源？其对T₂有何影响？
• RQ5 能否通过表面氧化将与尺寸无关的表面退相干与尺寸相关的贡献分离开来？

主要发现

• 与未处理样品相比，空气氧化使纳米金刚石中NV中心的自旋相干时间（T₂）提高了1.6倍。
• 表面氧化有效消除了一个与纳米金刚石尺寸无关的恒定退相干贡献。
• 当纳米金刚石尺寸减小至50 nm以下时，出现一种新的表面衍生退相干源，表明存在尺寸相关的表面效应。
• T₂的增强在空气氧化条件下最为显著，表明其表面氧化效率优于酸性处理。
• XPS和FTIR分析证实，空气氧化能更彻底地实现表面氧化，尤其能有效去除sp²类碳物种。
• 对多个NV中心的T₂进行统计分析表明，表面氧化可减少退相干，且在50 nm以下存在明显的尺寸依赖性转变。