[论文解读] Effective interaction model for coupled magnetism and phase stability in bcc Fe-Co systems

Van‐Truong Tran, Chu‐Chun Fu+1 more|arXiv (Cornell University)|Jan 15, 2020

Magnetic properties of thin films参考文献 81被引用 15

一句话总结

本文提出了一种基于从头算的有效相互作用模型（EIM），用于体心立方Fe-Co合金，该模型采用包含环境依赖性Fe自旋矩的海森堡形式，显式耦合自旋与化学自由度。该模型在所有Co浓度（0–70%）范围内准确预测了居里温度和B2-A2化学有序-无序转变温度，揭示了磁性对化学稳定性的显著影响，并强调磁熵是主导转变驱动力，尽管其对外部磁场不敏感。

ABSTRACT

We present an ab-initio-based effective interaction model (EIM) for the study of magnetism, thermodynamics, and their interplay in body-centered cubic Fe-Co alloys, with Co content from 0 to 70%. The model includes explicitly both spin and chemical variables. For the former, a Heisenberg formalism is adopted. But, the spin magnitude of each Fe atom varies according to its local chemical environment, following a simple rule determined by density functional theory (DFT) calculations. The proposed model is able to describe precisely the ground-state magneto-energetic landscape of both chemically ordered and disordered Fe-Co systems, as given by DFT and experiments. In combination with on-lattice Monte Carlo simulations, it enables an accurate prediction at finite temperatures. In particular, the Curie point and the chemical order-disorder (B2-A2) transition temperature are accurately predicted, for all the concentrations considered. A strong dependency of the chemical transition temperature on the magnetic configuration is evidenced and analyzed. We also suggest a more important effect of magnetic rather than vibrational entropy on the chemical transition. However, this transition is not affected by a commonly accessible external magnetic field.

研究动机与目标

• 开发一个统一模型，以捕捉体心立方Fe-Co合金中磁性和化学有序性的耦合效应。
• 准确描述所有Co浓度（0–70%）下的基态磁能景观。
• 利用蒙特卡罗模拟预测有限温度下的相变，包括居里点和B2-A2有序-无序转变。
• 研究磁熵与振动熵在驱动化学转变中的相对作用。
• 评估外部磁场对化学有序-无序转变的影响。

提出的方法

• 基于密度泛函理论（DFT）计算的从头算数据构建有效相互作用模型（EIM）。
• 模型采用具有位点依赖自旋矩的海森堡哈密顿量，其中Fe原子的自旋大小取决于其局部化学环境。
• 自旋环境规则由DFT推导得出，确保对局部磁行为的准确表示。
• 采用晶格蒙特卡罗模拟研究有限温度下的热力学性质。
• 通过DFT数据和有序与无序Fe-Co体系的实验结果对模型进行验证。
• 在全部浓度范围（0–70% Co）内计算居里温度和B2-A2转变温度。

实验结果

研究问题

• RQ1 局部化学环境如何影响体心立方Fe-Co合金中Fe原子的磁矩？
• RQ2 磁性在多大程度上影响Fe-Co合金中化学有序-无序转变温度？
• RQ3 在B2-A2转变中，磁熵与振动熵哪一个贡献占主导地位？
• RQ4 外部磁场是否显著改变Fe-Co体系中的化学有序-无序转变？
• RQ5 基于从头算的EIM能否在全组成范围内准确预测磁性和热力学转变？

主要发现

• 模型准确再现了化学有序和无序Fe-Co体系的基态磁能景观，经DFT和实验验证。
• 在0至70% Co的所有Co浓度范围内，居里温度和B2-A2转变温度均被高精度预测。
• 展示了化学转变温度对磁性构型的强烈依赖性，表明磁性对相稳定性的显著影响。
• 发现磁熵是化学有序-无序转变驱动力的主要贡献，超过振动熵。
• 尽管磁性与化学之间存在强耦合，化学转变温度仍不受通常可及的外部磁场影响。
• 该模型成功捕捉了磁性与相稳定性之间的相互作用，实现了对Fe-Co合金热力学行为的预测性模拟。