[论文解读] Emergence of Quantum Confinement in Topological Kagome Superconductor CsV$_3$Sb$_5$ family

Yongqing Cai, Yuan Wang+20 more|arXiv (Cornell University)|Sep 27, 2021

Topological Materials and Phenomena参考文献 30被引用 6

一句话总结

本研究通过角分辨光电子能谱（ARPES）和密度泛函理论（DFT） slab 模拟表明，量子限制效应主导了拓扑kagome超导体CsV₃Sb₅的表面电子结构。结果表明，体相电子口袋和狄拉克锥在顶部两个表面层内受到限制，形成二维量子阱态，解决了先前实验与计算之间的矛盾，并凸显了量子限制效应在强关联和拓扑性之外的关键作用。

ABSTRACT

Quantum confinement is a restriction on the motion of electrons in a material to specific region, resulting in discrete energy levels rather than continuous energy bands. In certain materials quantum confinement could dramatically reshape the electronic structure and properties of the surface with respect to the bulk. Here, in the recently discovered kagome superconductor CsV$_3$Sb$_5$ (A=K, Rb, Cs) family of materials, we unveil the dominant role of quantum confinement in determining their surface electronic structure. Combining angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) measurement and density-functional theory simulation, we report the observations of two-dimensional quantum well states due to the confinement of bulk electron pocket and Dirac cone to the nearly isolated surface layer. The theoretical calculations on the slab model also suggest that the ARPES observed spectra are almost entirely contributed by the top two layers. Our results not only explain the disagreement of band structures between the recent experiments and calculations, but also suggest an equally important role played by quantum confinement, together with strong correlation and band topology, in shaping the electronic properties of this family of materials.

研究动机与目标

• 解决CsV₃Sb₅中实验ARPES能带结构与理论计算之间长期存在的差异。
• 研究表面量子限制在调控拓扑kagome超导体电子态中的作用。
• 确定CsV₃Sb₅族中观测到的表面态的空间起源。
• 评估量子限制、强电子关联与拓扑能带结构如何共同决定电子性质。

提出的方法

• 采用角分辨光电子能谱（ARPES）直接探测CsV₃Sb₅的表面电子结构。
• 对 slab 模型进行密度泛函理论（DFT）计算，以模拟表面电子态。
• 通过改变厚度的 slab 模拟，分离出最上层表面原子层的贡献。
• 将理论谱与实验ARPES数据进行对比，验证观测到的量子阱态的起源。
• 分析聚焦于体相电子口袋和狄拉克锥在表面层内的限制效应。

实验结果

研究问题

• RQ1 表面层中的量子限制在多大程度上解释了CsV₃Sb₅中观测到的能带结构？
• RQ2 为何在此kagome超导体中，实验ARPES结果与体相能带结构计算结果存在差异？
• RQ3 哪些原子层对观测到的表面电子态贡献最大？
• RQ4 量子限制、电子关联与拓扑能带结构如何相互作用以塑造电子性质？

主要发现

• ARPES测量揭示了由于体相电子口袋和狄拉克锥在表面受限而形成的二维量子阱态。
• 理论slab模拟表明，观测到的ARPES谱几乎完全由材料的最上两层原子贡献。
• 发现量子限制效应是实验能带结构与体相DFT计算之间差异的主要原因。
• 表面电子结构主要由量子限制主导，即使在无强表面重构的情况下，最上层也贡献显著。
• 结果确立了量子限制效应作为关键因素——与强关联和拓扑能带结构同等重要——在决定CsV₃Sb₅族电子行为中的作用。