[论文解读] Evidence for excitonic insulator ground state in triangulene Kagome lattice

Aidan Delgado, Carolin Dusold+4 more|arXiv (Cornell University)|Jan 15, 2023

Advanced Condensed Matter Physics被引用 7

一句话总结

本研究通过扫描隧道显微谱学与从头算计算，首次提供了二维凯库勒晶格中[4]三棱烷的激子绝缘体（EI）基态的直接光谱证据。利用第一性原理计算与扫描隧道显微谱学，作者识别出具有强电子-空穴配对的平坦能带，揭示了非平庸的半导体能隙以及具有价带与导带特征混合的准粒子态——这些是多体激子绝缘体相的关键特征，其稳定性源于超过带隙的较大激子结合能。

ABSTRACT

Electron-hole pair excitations in semiconductors have been predicted to be able to give rise to a highly correlated many-body ground state, the excitonic insulator (EI). Under appropriate conditions below a critical temperature (Tc), strongly bound electron-hole pairs spontaneously form and undergo a phase transition from a normal band insulator into an exciton condensate, transforming the parent material into a novel correlated insulator. Despite recent advances in spectroscopic tools, clear direct experimental evidence for the EI state has been elusive and is often obfuscated by accompanying electronic effects. Here we present the reticular bottom-up synthesis of a Kagome lattice of [4]triangulene, a two-dimensional (2D) covalent organic framework (COF) imbued with a deliberate excitonic instability excitons with binding energies larger than the bandgap arising from a pair of flat bands (FBs). Theoretical analyses based on first-principles calculations and scanning tunnelling spectroscopy (STS) reveal quasiparticle spectral signatures mixing valence (VB) and conduction (CB) characteristics of the FBs along with a non-trivial semiconducting gap that can only be explained by invoking many-body theory. Our findings spectroscopically corroborate the nature of a FB induced exciton insulator ground state and provide a robust yet highly tuneable platform for the exploration of correlated quasi boson physics in quantum materials.

研究动机与目标

• 实现一种具有本征激子不稳定性、可调谐的二维共价有机框架（COF），用于研究关联电子现象。
• 提供对长期以来难以探测的激子绝缘体（EI）相的直接实验证据，尽管该相在理论上已有预测。
• 探讨平坦能带在稳定多体激子绝缘体基态中的作用，其结合能超过带隙。
• 建立一种基于自下而上的合成策略的稳健平台，用于研究量子材料中的准玻色子关联物理。

提出的方法

• 基于[4]三棱烷单元，通过连接式自下而上的方法合成二维共价有机框架（COF），形成具有设计电子不稳定的凯库勒晶格。
• 采用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算，模拟电子结构，包括平坦能带与激子结合能。
• 利用扫描隧道显微谱学（STS）探测准粒子态，并测量实空间晶格中的电子能隙。
• 分析显示价带与导带混合的光谱特征，表明存在多体关联效应。
• 将实测STS谱与理论模型进行对比，以区分带绝缘体与激子绝缘体行为。
• 运用多体理论解释非平庸的半导体能隙，该能隙无法由单粒子能带理论解释。

实验结果

研究问题

• RQ1 由于强电子-空穴配对，[4]三棱烷的二维凯库勒晶格是否能稳定存在激子绝缘体基态？
• RQ2 在扫描隧道显微谱学中，哪些光谱特征可将激子绝缘体与传统带绝缘体区分开来？
• RQ3 凯库勒晶格中的平坦能带在多大程度上增强激子结合能并稳定EI相？
• RQ4 该体系中的电子能隙是否可由单粒子能带理论解释，还是必须依赖多体物理？
• RQ5 在缺乏强关联效应的情况下，平坦能带与电子-空穴配对如何共同导致非平庸的半导体能隙？

主要发现

• [4]三棱烷凯库勒晶格表现出一个无法仅由单粒子能带理论解释的非平庸半导体能隙，表明存在多体效应。
• 扫描隧道显微谱学揭示了具有价带与导带特征混合的准粒子态，这是激子绝缘体行为的典型标志。
• 第一性原理计算表明，该体系具有平坦能带，且激子结合能大于带隙，促进向激子凝聚的不稳定性。
• 观测到的光谱特征与电子-空穴对形成相干凝聚态的基态一致，支持激子绝缘体的存在。
• 该体系展现出一种稳健且可调谐的平台，可用于研究量子材料中的关联准玻色子物理。
• 研究结果首次提供了在具有工程化电子不稳定的二维有机框架中激子绝缘体相的直接光谱证据。