[论文解读] Fermi level tuning and atomic ordering induced giant anomalous Nernst effect in Co2MnAl1-xSix Heusler alloy

Yuya Sakuraba, Kazushige Hyodo+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2019

Heusler alloys: electronic and magnetic properties被引用 4

一句话总结

本研究证明，通过Si掺杂调节费米能级并增强Co2MnAl1-xSix Heusler合金中L21原子有序性，可诱导巨大的反常能斯特效应（ANE），实现6.1 μV的创纪录热电功率。该效应源于与外尔点相关的强贝里曲率，而B2无序会抑制该效应，但通过可控的Si掺杂和退火处理可使其恢复，证实了电子结构与结构有序性在拓扑输运现象中的关键作用。

ABSTRACT

Co2MnAl has been predicted to have Weyl points near Fermi level which is expected to give rise to exotic transverse transport properties such as large anomalous Hall(AHE) and Nernst effects(ANE) due to large Berry curvature. In this study, the effect of Fermi level position and atomic ordering on AHE and ANE in Co2MnAl1-xSix were studied systematically. The Co2MnAl film keeps B2-disordred structure regardless of annealing temperature, which results in much smaller anomalous Hall conductivity sigma_xy and transverse Peltier coefficient sigma_xy than those calculated for L21-ordered Co2MnAl. Our newly performed calculation of sigma_xy with taking B2 disordering into account well reproduces experimental result, thus it was concluded that Berry curvature originating from Weyl points is largely reduced by B2 disordering. It was also revealed Al substitution with Si shifts the position of Fermi level and improves the L21-atomic ordering largely, leading to strong enhancement of sigma_xy, which also agreed with our theoretical calculation. The highest thermopower of ANE of 6.1uV, which is comparable to the recent reports for Co2MnGa, was observed for Co2MnAl0.63Si0.37 because of dominant contribution of sigma_xy. This study clearly shows the importance of both Fermi level tuning and high atomic ordering for obtaining the effect of topological feature in Co-based Heusler alloys on transverse transport properties.

研究动机与目标

• 研究费米能级位置与原子有序性对Co2MnAl1-xSix Heusler合金中反常能斯特效应与反常霍尔效应的影响。
• 阐明Co2MnAl薄膜中实验测得的ANE值显著低于理论预测的原因。
• 建立结构有序性（L21与B2）与电子结构及拓扑输运响应之间的关联。
• 通过化学取代（Si）与退火诱导有序化，优化ANE性能。

提出的方法

• 利用分子束外延法系统制备Si含量可调（x = 0 至 0.37）的Co2MnAl1-xSix薄膜。
• 在不同温度下退火，以控制原子有序性，并通过X射线衍射与透射电子显微镜分析结构演化。
• 测量反常霍尔电导率（σ_xy）与横向佩尔捷系数，以提取ANE响应。
• 通过第一性原理电子结构计算，引入B2无序模型，模拟实验σ_xy并与理论值比较。
• 通过能带结构计算与电荷密度分析，研究Si掺杂对费米能级的调节作用。
• 将实验测得的ANE与σ_xy相关联，以分离出横向输运的主导贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 与理想的L21有序结构相比，Co2MnAl中的B2无序如何影响反常能斯特效应？
• RQ2 在Co2MnAl1-xSix中，Si掺杂在多大程度上调节费米能级并增强L21有序性？
• RQ3 包含B2无序的理论计算能否再现实验测得的反常霍尔电导率？
• RQ4 Co2MnAl1-xSix中可实现的最大反常能斯特热电功率是多少？其结构与电子条件是什么？
• RQ5 外尔点贡献的贝里曲率在无序相与有序相中的ANE表现中起何作用？

主要发现

• 在Co2MnAl0.63Si0.37中实现了最高的反常能斯特热电功率6.1 μV，与最先进的Co2MnGa薄膜相当。
• B2无序的Co2MnAl薄膜表现出显著降低的反常霍尔电导率（σ_xy）与横向佩尔捷系数，与外尔点引起的贝里曲率被抑制一致。
• 包含B2无序的第一性原理计算成功再现了实验σ_xy，证实无序会强烈削弱拓扑贡献。
• Si掺杂可移动费米能级并促进L21有序性，从而显著增强σ_xy与ANE。
• 本研究证实，高原子有序性与费米能级的最优位置是实现Co基Heusler合金中巨大反常能斯特效应的关键。
• 实验与理论的高度一致验证了巨大的ANE主要源于拓扑贝里曲率，其对结构与电子调控极为敏感。