[论文解读] Fermi level tuning and double-dome superconductivity in the kagome metals CsV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_x$

Yuzki M. Oey, Brenden R. Ortiz+8 more|arXiv (Cornell University)|Oct 21, 2021

Topological Materials and Phenomena参考文献 19被引用 6

一句话总结

本研究通过在CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ中进行Sn掺杂以调节费米能级，并探究电荷密度波（CDW）序与超导性之间的相互作用。空穴掺杂迅速抑制了三维CDW序，并诱导出两个具有不同峰值转变温度（3.6 K和4.1 K）的超导穹顶，这与Sb pₚz衍生的电子型能带被抬升至费米能级以上密切相关，揭示了凯恩戈马特（kagome）金属中电子不稳定性之间复杂且非传统的耦合关系。

ABSTRACT

The recently reported extit{A}V$_3$Sb$_5$ ( extit{A} = K, Rb, Cs) family of kagome metals are candidates for unconventional superconductivity and chiral charge density wave (CDW) order; both potentially arise from nested saddle points in their band structures close to the Fermi energy. Here we use chemical substitution to introduce holes into CsV$_3$Sb$_{5}$ and unveil an unconventionalcoupling of the CDW and superconducting states. Specifically, we generate a phase diagram for CsV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_{x}$ that illustrates the impact of hole-doping the system and lifting the nearest vHs toward and above $E_F$. Superconductivity exhibits a non-monotonic evolution with the introduction of holes, resulting in two "domes" peaked at 3.6\,K and 4.1\,K and the rapid suppression of three-dimensional CDW order. The evolution of CDW and superconducting order is compared with the evolution of the electronic band structure of CsV$_3$Sb$_{5-x}$Sn$_x$, where the complete suppression of superconductivity seemingly coincides with an electron-like band comprised of Sb $p_z$ orbitals pushed above E$_F$.

研究动机与目标

• 研究通过Sn取代实现的空穴掺杂如何调节CsV₃Sb₅中的费米能级，并调控CDW与超导态之间的相互作用。
• 确定Sb p_z衍生能带和V d轨道范霍夫奇点在稳定CDW与超导序中的作用。
• 澄清观察到的双穹顶超导性是否源于范霍夫奇点附近的电子结构变化或竞争性不稳定性。
• 确定Sn在凯恩戈马特平面中的占据位置及其对能带结构演化的影响。

提出的方法

• 通过在CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ中用Sn取代Sb实现空穴掺杂，以最小化结构畸变。
• 采用X射线衍射和电子显微镜确认固溶体的形成及Sn的占据位置。
• 通过核四极共振（NQR）测量确定Sn优先占据凯恩戈马特平面中的Sb位点。
• 利用密度泛函理论（DFT）计算模拟Sn含量增加时能带结构的演化。
• 通过电阻率、比热和磁化率测量绘制相图中超导与CDW转变的分布。
• 采用超胞DFT计算模拟电子结构变化，特别是Γ点处Sb p_z能带相对于费米能级的演化。

实验结果

研究问题

• RQ1 通过Sn取代实现的空穴掺杂如何影响CsV₃Sb₅中电荷密度波（CDW）序的稳定性？
• RQ2 在CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ相图中观察到的两个显著超导穹顶的起源是什么？
• RQ3 在高浓度空穴掺杂下超导性的抑制是否与Sb p_z衍生的电子型能带被抬升至费米能级以上相关？
• RQ4 在空穴掺杂下，M点处V d轨道范霍夫奇点与Γ点处Sb p_z能带的位置如何演化？它们在CDW与SC形成中的相对作用是什么？
• RQ5 在空穴掺杂下观察到的CDW与超导态之间的非传统耦合是否与静水压下的行为相似？

主要发现

• 在CsV₃Sb₅₋ₓSnₓ中，三维CDW序在x ≈ 0.06附近迅速被抑制，且在x ≈ 0.06以上未观察到长程CDW序。
• 超导性表现出两个明显的穹顶：第一个在x = 0.03处达到T_C = 3.6 K，位于CDW相内；第二个在x = 0.35处达到T_C = 4.1 K，出现在CDW被抑制之后。
• 当x > 0.5时，体超导性完全被抑制，此时Sb p_z衍生的电子型能带被抬升约0.2 eV至费米能级以上。
• NQR与DFT计算均证实，Sn优先占据凯恩戈马特平面中的Sb1位点，导致Γ点附近电子结构发生显著重构。
• 即使在x = 0.5时，M点处V d轨道范霍夫奇点的能量仅轻微移动（从费米能级以下-0.072 eV移动至-0.042 eV），表明CDW抑制并非主要由范霍夫奇点相对于费米能级的移动所驱动。
• 在空穴掺杂下观察到的双SC穹顶与压力研究结果形成对比，表明空穴掺杂与压力对电子结构的调控方式不同，空穴掺杂更倾向于促进Sb p_z态与超导配对之间的复杂相互作用。