[论文解读] Fermi surface of three-dimensional La1-xSrxMnO3 explored by soft-X-ray ARPES: Rhombohedral lattice distortion and its effect on magnetoresistance

L. L. Lev, Juraj Krempaský+13 more|arXiv (Cornell University)|Jun 1, 2015

Magnetic and transport properties of perovskites and related materials参考文献 1被引用 6

一句话总结

本研究利用软X射线角分辨光电子能谱（ARPES）测绘了La1-xSrxMnO3的三维费米面，揭示了电子球面和空穴立方体，其阴影特征表明存在菱方晶格畸变。尽管该畸变不影响简并轨道极化耦合，但显著调制了双交换电子跃迁，直接关联到巨磁阻效应，此结论通过包含轴向氧位移的一步光电子发射计算得到验证。

ABSTRACT

Electronic structure of the three-dimensional colossal magnetoresistive perovskite La1-xSrxMnO3 has been established using soft-X-ray ARPES with its intrinsically sharp definition of three-dimensional electron momentum. The experimental results show much weaker polaronic coupling compared to the bilayer manganites and are consistent with the GGA+U band structure. The experimental Fermi surface unveils the canonical topology of alternating three-dimensional electron spheres and hole cubes, with their shadow contours manifesting the rhombohedral lattice distortion. This picture has been confirmed by one-step photoemission calculations including displacement of the apical oxygen atoms. The rhombohedral distortion is neutral to the Jahn-Teller effect and thus polaronic coupling, but affects the double-exchange electron hopping and thus the colossal magnetoresistance effect.

研究动机与目标

• 利用高分辨率软X射线ARPES解析外延生长的La1-xSrxMnO3薄膜的三维电子结构。
• 研究菱方晶格畸变对电子关联与输运性质的调制作用。
• 阐明晶格畸变、双交换机制与钙钛矿锰氧化物中巨磁阻效应之间的相互作用。
• 通过包含轴向氧位移的第一性原理一步光电子发射计算，验证实验测得的费米面拓扑结构。

提出的方法

• 采用高动量分辨率的软X射线ARPES，直接探测外延La1-xSrxMnO3薄膜的三维费米面。
• 通过引入原子位移（特别是轴向氧位移）的一步光电子发射计算，模拟观测到的谱学特征。
• 将实验测得的费米面轮廓与GGA+U能带结构计算结果进行对比，评估电子关联效应。
• 分析费米面上的阴影特征，以识别菱方晶格畸变的存在及其对称性。
• 利用角度依赖的光电子发射强度，提取准粒子态的动量空间拓扑结构与对称性。
• 系统性调节入射光子能量，以探测动量空间的不同区域，确认费米面的三维特性。

实验结果

研究问题

• RQ1 La1-xSrxMnO3中的菱方晶格畸变如何影响其三维费米面的拓扑结构？
• RQ2 菱方畸变在多大程度上影响双交换机制，从而调控巨磁阻效应？
• RQ3 根据费米面结构，是否表明该3D钙钛矿锰氧化物中的极化子耦合效应强于双层锰氧化物？
• RQ4 一步光电子发射计算能否准确再现包含晶格畸变阴影特征的实验费米面？
• RQ5 轴向氧位移如何贡献于观测到的费米面轮廓分裂与各向异性？

主要发现

• 实验测得的费米面呈现出典型的拓扑结构，电子球面与空穴立方体交替分布，证实了电子结构的三维特性。
• 费米面上的阴影特征直接揭示了菱方晶格畸变的存在，其对称性与轴向氧位移一致。
• La1-xSrxMnO3中的极化子耦合效应显著弱于双层锰氧化物，支持电子更具有巡游性的图像。
• 菱方畸变虽不改变简并轨道极化耦合或极化子耦合，但改变了双交换电子跃迁积分。
• 包含轴向氧位移的一步光电子发射计算能够定量再现观测到的费米面特征与阴影轮廓。
• 本研究证实，菱方畸变是调控巨磁阻效应的关键结构参数，其作用机制在于调制电子跃迁。