[论文解读] First principle calculation of the effective Zeeman's couplings in topological materials

Zhida Song, Sun, Song+5 more|arXiv (Cornell University)|Dec 16, 2015

Topological Materials and Phenomena被引用 7

一句话总结

本论文提出了一种基于密度泛函理论（DFT）中二阶微扰理论的第一性原理方法，利用投影缀加波（PAW）形式体系计算拓扑材料中的有效Zeeman耦合张量。该方法准确捕捉了自旋-轨道耦合效应，在Bi和Bi2Se3中重现了实验测得的g因子，同时揭示了Na3Bi、TaN和ZrTe5中复杂的多带Zeeman耦合结构，尤其阐明了其在Na3Bi中改变费米面拓扑结构的作用。

ABSTRACT

In this paper, we propose a first principle calculation method for the effective Zeeman's coupling based on the second perturbation theory and apply it to a few topological materials. For Bi and Bi$_2$Se$_3$, our numerical results are in good accord with the experimental data; for Na$_3$Bi, TaN, and ZrTe$_5$, the structure of the multi-bands Zeeman's couplings are discussed. Especially, we discuss the impact of Zeeman's coupling on the Fermi surface's topology in Na$_3$Bi in detail.

研究动机与目标

• 开发一种基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理方法，用于计算拓扑材料中的有效Zeeman耦合张量。
• 解决尽管已有长期理论基础，但缺乏对有效Landé g因子张量的系统性第一性原理计算的问题。
• 研究Zeeman耦合对费米面拓扑结构的影响，特别是在如Na3Bi这样的外尔半金属中。
• 提供一种计算上稳健的框架，用于预测具有强自旋-轨道耦合的拓扑材料中的磁响应。
• 在Bi和Bi2Se3等表征良好的材料中，将该方法与实验数据进行对比验证。

提出的方法

• 该方法采用二阶简并微扰理论，从布里渊区高对称点附近的k⋅p哈密顿量推导出有效Zeeman耦合张量。
• 有效Zeeman耦合表示为规范不变的自旋与轨道贡献组合，包括经过自旋-轨道耦合修正的动量矩阵元。
• 计算在VASP中基于投影缀加波（PAW）形式体系实现，能够精确处理核心-价电子相互作用和自旋-轨道耦合。
• 自旋和动量算符的矩阵元通过赝波函数和PAW原子贡献计算，径向积分在对数网格上求解。
• 动量矩阵元被分解为平面波展开和PAW修正的贡献，角向积分通过VASP的asa.F模块中的球谐函数处理。
• 该方法考虑了在增强球体内自旋-轨道项的自洽抵消，使动量矩阵简化为仅包含赝波函数和PAW矩阵贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 如何在强自旋-轨道耦合的拓扑材料中，系统性地从第一性原理出发计算有效Zeeman耦合张量？
• RQ2 计算得到的g因子张量在Bi和Bi2Se3等材料中多大程度上与实验值相符？
• RQ3 Zeeman耦合的多带特性在Na3Bi、TaN和ZrTe5等材料中如何表现？
• RQ4 Zeeman耦合对如Na3Bi这样的外尔半金属费米面拓扑结构有何影响？
• RQ5 轨道与自旋贡献在决定拓扑材料磁响应时如何相互作用？

主要发现

• Bi和Bi2Se3的计算有效Zeeman耦合与实验数据高度一致，验证了第一性原理方法的可靠性。
• 在Na3Bi中，Zeeman耦合引起费米面的显著重构，由于狄拉克锥的自旋分裂，其拓扑结构发生改变。
• 对于TaN和ZrTe5，多带Zeeman耦合表现出复杂的各向异性结构，表明存在非平凡的间带效应。
• 轨道贡献在Zeeman耦合中具有定量重要性，源于准粒子波包在磁场下自旋旋转运动。
• 该方法成功捕捉了Zeeman耦合张量的规范不变性，确保了DFT计算中的物理一致性。
• 在PAW框架中的实现使矩阵元（包括自旋-轨道修正）的计算在多种材料中均实现高精度与高效率。