[论文解读] First-principles study of phononic thermal transport in monolayer C3N: a comparison with graphene

Yan Gao, Haifeng Wang+5 more|arXiv (Cornell University)|Sep 26, 2017

Thermal properties of materials参考文献 1被引用 8

一句话总结

这项第一性原理研究利用密度泛函理论和声子玻尔兹曼输运方程，比较了石墨烯，研究了单层C3N中的声子热输运。在室温下，C3N的本征晶格热导率计算为380 W/mK，显著低于石墨烯的3550 W/mK，这是由于声子非谐性更强且群速度降低所致，尽管其热导率相对于其他二维材料仍较高。

ABSTRACT

Very recently, a new graphene-like crystalline, hole-free, 2D-single-layer carbon nitride C3N, has been fabricated by polymerization of 2,3-diaminophenazine and used to fabricate a field-effect transistor device with an on-off current ratio reaching (Adv. Mater. 2017, 1605625). Heat dissipation plays a vital role in its practical applications, and therefore the thermal transport properties need to be explored urgently. In this paper, we perform first-principles calculations combined with phonon Boltzmann transport equation to investigate the phononic thermal transport properties of monolayer C3N, and meanwhile, a comparison with graphene is given. Our calculated intrinsic lattice thermal conductivity of C3N is 380 W/mK at room temperature, which is one order of magnitude lower than that of graphene (3550 W/mK at 300 K), but is greatly higher than many other typical 2D materials. The underlying mechanisms governing the thermal transport were thoroughly discussed and compared to graphene, including group velocities, phonon relax time, the contribution from phonon branches, phonon anharmonicity and size effect. The fundamental physics understood from this study may shed light on further studies of the newly fabricated 2D crystalline C3N sheets.

研究动机与目标

• 评估新合成的二维碳氮化物单层C3N的本征晶格热导率，以用于纳米电子器件的实际热管理。
• 通过与具有优异热学性能的基准二维材料石墨烯比较，理解C3N中声子热输运的内在机制。
• 分析声子群速度、弛豫时间、分支贡献、非谐性以及尺寸效应在决定热导率中的作用。
• 为未来材料设计和器件应用提供关于新兴二维晶体C3N热输运行为的基本洞见。

提出的方法

• 采用密度泛函理论（DFT）计算单层C3N和石墨烯的简谐与非简谐力常数。
• 利用简谐力常数计算声子色散关系和群速度。
• 应用弛豫时间近似下的声子玻尔兹曼输运方程（BTE）以确定热导率。
• 通过BTE的迭代求解方法，考虑声子-声子散射并提取弛豫时间。
• 对不同声子分支的贡献及其与频率和波矢的依赖关系进行比较分析。
• 通过模拟有限尺寸体系中的热导率，评估尺寸效应对边界散射影响的影响。

实验结果

研究问题

• RQ1 单层C3N在室温下的本征晶格热导率是多少？
• RQ2 C3N中的声子热输运与石墨烯在定量和定性上相比如何？
• RQ3 决定C3N中热导率的主导微观机制是什么——例如群速度、声子寿命、非谐性以及分支贡献？
• RQ4 与石墨烯相比，尺寸效应对单层C3N的热导率有何影响？
• RQ5 尽管C3N具有高对称性和二维结构，为何其热导率与石墨烯存在显著差异？

主要发现

• 在300 K时，单层C3N的本征晶格热导率为380 W/mK，比石墨烯的3550 W/mK低一个数量级。
• 由于氮原子更重且化学键环境改变，C3N中的声子群速度显著低于石墨烯。
• C3N中更强的声子非谐性导致声子弛豫时间更短，这是降低热导率的主要因素。
• 在C3N和石墨烯中，声学声子分支对热输运的贡献最大，但由于群速度降低，C3N中的贡献效率较低。
• 与石墨烯相比，C3N的尺寸效应更显著，表明其在更小的纳米结构中对边界散射更敏感。
• 尽管热导率较低，C3N的热导率仍高于许多传统二维材料，显示出在热管理应用中的潜力。