[论文解读] Formation of solitary microstructure and ablation into transparent dielectric by a subnanosecond laser pulse

V. A. Khokhlov, N. A. Inogamov+2 more|arXiv (Cornell University)|Nov 29, 2018

Laser-Ablation Synthesis of Nanoparticles参考文献 19被引用 4

一句话总结

本研究通过多尺度模拟研究了亚纳秒激光剥离金在透明电介质（水和二氧化硅）中的行为，揭示了超临界流体状态可实现无表面势垒限制的直接扩散驱动纳米粒子（NP）形成。关键发现表明，由于快速扩散和表面张力降低，抑制了瑞利-泰勒不稳定性，从而提高了纳米粒子产率，与超短脉冲相比，剥离稳定性提高了约一个数量级。

ABSTRACT

Laser ablation in liquid (LAL) is important technique used for formation of nanoparticles (NP). The LAL processes cover logarithmically wide range of spatiotemporal scales and is not fully understood. The NP produced by LAL are rather expensive, thus optimization of involved processes is valuable. As the first step to such optimizations more deep understanding is necessary. We employ physical models and computer simulations by thermodynamic, hydrodynamic, and molecular dynamics codes in this direction. Absorbing light metal expanding into transparent solid or liquid dielectrics is considered. We analyze an interplay between diffusion, hydrodynamic instability, and decrease of surface tension down to zero value caused by strong heating and compression transferring matter into state of overcritical fluids. The primary NPs appear during expansion and cooling of diffusion zone when pressure in this zone drops below critical pressure for a metal. Long evolution from the overcritical states to states below a critical point for a metal and down to critical point of liquid and deeply down to surrounding pressure of 1 bar is followed. Conductive heating of liquid from hot metal is significant.

研究动机与目标

• 理解透明电介质中激光剥离的早期动力学行为，特别是空化气泡形成前主要纳米粒子（NPs）的形成机制。
• 研究亚纳秒激光脉冲（50 ps）与超短脉冲（100 fs）相比，对纳米粒子成核与生长的影响，重点关注热力学与流体动力学效应。
• 分析超临界流体状态、表面张力降低以及增强扩散在实现高效纳米粒子形成中的作用。
• 量化剥离过程对瑞利-泰勒不稳定性（RTI）的稳定性，并评估其对纳米粒子尺寸与分布的影响。

提出的方法

• 采用单温（1T）流体动力学（1T-HD）与分子动力学（MD）模拟研究亚纳秒脉冲，包含热导率与相变过程。
• 使用高斯强度分布 $ I(t) = I_0 \exp(-t^2 / \tau_L^2) $，其中 $ \tau_L = 50 $ ps，并调节吸收能量密度 $ F_{\text{abs}} $ 最高至 1 J/cm²。
• 模拟金与电介质（水/二氧化硅）之间的界面，追踪接触边界（CB）处的温度、密度、压力与原子扩散行为。
• 模拟金从亚临界到超临界流体状态的转变，此时表面张力降为零，实现凝聚相到电介质的直接扩散。
• 分析瑞利-泰勒不稳定性（RTI）与扩散弥散之间的竞争关系，其中 RTI 增长遵循 $ l \propto t^2 $，而扩散遵循 $ l \propto t^{1/2} $。
• 追踪接触边界（CB）速度的演化，显示其呈指数衰减 $ v_{\text{CB}} \propto \exp(-t / t_{\text{dec}}) $，其中 $ t_{\text{dec}} \approx 0.5{-}1 $ ns。

实验结果

研究问题

• RQ1 与超短脉冲（100 fs）相比，亚纳秒激光剥离（50 ps）如何影响透明电介质中主要纳米粒子的形成？
• RQ2 向超临界流体状态的转变在实现直接扩散并消除表面张力势垒以促进纳米粒子成核方面起到何种作用？
• RQ3 为何亚纳秒脉冲的剥离过程对瑞利-泰勒不稳定性（RTI）的稳定性显著高于超短脉冲？
• RQ4 金与水之间热扩散率的差异如何影响界面处的热传递以及加热层的厚度？
• RQ5 在剥离早期阶段，增强的扩散在多大程度上抑制了 RTI？这又如何影响纳米粒子的尺寸与分布？

主要发现

• 在亚纳秒激光脉冲后，接触边界（CB）的减速呈指数形式，时间常数 $ t_{\text{dec}} \approx 0.5{-}1 $ ns，该结果在所有模拟中保持一致。
• CB 最大位移被限制在约 1 μm 以内，表明剥离动力学具有高度局域化特征。
• 在 $ F_{\text{abs}} \sim 1 $ J/cm² 条件下，CB 处的金温度可达 $ \sim 10^5 $ K，密度降至 $ \sim 1 $ g/cm³，进入超临界流体状态。
• 超临界条件消除了表面张力，使凝聚相可直接向电介质扩散，绕过了蒸发/溶解的能垒。
• 由于扩散的 $ l \propto t^{1/2} $ 缩放关系，早期阶段扩散主导了 RTI 的增长，从而在短减速阶段有效抑制了 RTI 的发展。
• 与超短脉冲相比，亚纳秒脉冲的剥离过程对 RTI 的稳定性提高了约一个数量级，原因在于更短的减速持续时间以及增强的扩散稳定作用。