[论文解读] Fully Self-Consistent Finite-Temperature $GW$ in Gaussian Bloch Orbitals for Solids

Chia-Nan Yeh, Sergei Iskakov+2 more|arXiv (Cornell University)|Jun 15, 2022

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 5

一句话总结

本论文提出了一种在固体的高斯布洛赫轨道中实现的完全自洽有限温度GW方法，所有方程均在虚频率轴上求解，自洽过程中无需解析延拓。通过显式计算所有自能矩阵元，实现了热力学一致性，利用GPU加速计算在大规模体系上展现出高精度与良好可扩展性，带隙预测结果在考虑基组和有限尺寸效应后与其它有限温度scGW实现方法一致。

ABSTRACT

We present algorithmic and implementation details for the fully self-consistent finite-temperature $GW$ method in Gaussian Bloch orbitals for solids. Our implementation is based on the finite-temperature Green's function formalism in which all equations are solved on the imaginary axis, without resorting to analytical continuation during the self-consistency. No quasiparticle approximation is employed and all matrix elements of the self-energy are explicitly evaluated. The method is tested by evaluating the band gaps of selected semiconductors and insulators. We show agreement with other, differently formulated finite-temperature sc$GW$ implementations when finite-size corrections and basis set errors are taken into account. By migrating computationally intensive calculations to GPUs, we obtain scalable results on large supercomputers with nearly optimal performance. Our work demonstrates the applicability of Gaussian orbital based sc$GW$ for $\emph{ab initio}$ correlated materials simulations and provides a sound starting point for embedding methods built on top of $GW$.

研究动机与目标

• 开发一种在高斯布洛赫轨道中实现的完全自洽有限温度GW方法，避免在自洽过程中使用准粒子近似和解析延拓。
• 通过在虚频率轴上求解所有方程，确保热力学与守恒律一致性。
• 实现对固体中单粒子激发（特别是半导体和绝缘体的带隙）的高精度从头算模拟。
• 通过将计算密集型组件迁移至GPU，实现在大型超级计算机上的计算可扩展性。
• 为嵌入方法及未来引入顶点修正或高阶图的方法提供稳健基础。

提出的方法

• 采用虚时格林函数形式化方法构建有限温度GW方法，所有方程均在马苏巴拉轴上求解。
• 采用高斯密度拟合，将自能计算的计算复杂度降低至O(NτNk²Norb²Naux²)。
• 使用稀疏采样结合插值基（IR基）以紧凑方式表示动力学量，降低内存占用。
• 通过Nevanlinna解析延拓作为后处理步骤实现谱函数重构，以获取实频率数据。
• 将关键计算内核（如自能和极化率计算）迁移至GPU架构，实现高可扩展性。
• 在格林函数与GW自能之间实现完全自洽，不依赖于准粒子近似。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在周期性固体的高斯布洛赫轨道中实现完全自洽的有限温度GW方法，并实现完整的热力学一致性？
• RQ2 与标准GW实现相比，不使用准粒子近似对带隙预测的精度与收敛性有何影响？
• RQ3 GPU加速与稀疏采样技术在多大程度上使现代超级计算机上的大规模scGW计算成为可能？
• RQ4 有限尺寸效应与基组收敛性对高斯轨道基组中scGW带隙结果的可靠性有何影响？
• RQ5 在考虑基组与有限尺寸修正后，该方法能否产生与其它有限温度scGW实现一致的结果？

主要发现

• 该方法在虚轴上实现了格林函数与GW自能之间的完全自洽，确保了热力学与守恒律一致性。
• 在考虑有限尺寸与基组误差后，对选定半导体与绝缘体的带隙预测结果与先前发表的有限温度scGW实现结果具有良好一致性。
• 通过高斯密度拟合降低了计算复杂度，使自能计算的复杂度降低至O(NτNk²Norb²Naux²)。
• GPU加速实现了在数百个GPU上的近最优强可扩展性，Dyson型方程与频率积分带来的开销极小。
• 使用IR基的稀疏采样显著降低了动力学量的内存需求，同时保持了精度。
• 通过Nevanlinna方法进行解析延拓，可可靠地获取模拟后的实频率谱函数，支持与ARPES实验的直接比较。