[论文解读] Gate Voltage Control of Transition Metal Dichalcogenide Monolayers Quantum Yield

М. В. Стріха, Anatolii I. Kurchak+1 more|arXiv (Cornell University)|Sep 22, 2019

2D Materials and Applications参考文献 25被引用 7

一句话总结

本研究提出了一种半经验理论，解释了二维过渡金属二硫属化物（2D-TMD）单层中栅压对光致发光量子产率（QY）的调控机制。通过将系统建模为平行板电容器，作者推导出量子产率关于栅压和载流子生成速率的解析表达式，表明当材料通过静电掺杂达到本征条件时，QY在接近1处达到峰值，且与MoS2和WSe2的实验数据具有强烈的定量一致性。

ABSTRACT

Two-dimensional transition metal dichalcogenide (2D-TMD) monolayers, which reveal remarkable semiconductor properties, are the subject of active experimental research.Recently it has been shown experimentally that quantum yield in MoS2 and WSe2 monoatomic layers can reach values close to unity when electrostatic doping makes them intrinsic semiconductors. However, the available theoretical description does not give an understanding of the physical mechanisms underlying in the gate voltage control of quantum yield.This work is an attempt to propose a consistent semi-phenomenological theory of photo-induced charge carriers relaxation in 2D-TMDs, which allows obtaining an analytical dependence of the quantum yield on the voltage applied to the FET gate. We consider a standard experimental situation, when the 2D-TMD monolayer and the metal gate are plates of a flat capacitor, and the capacitor charge is proportional to the gate voltage. The dependences of the TMD monolayers quantum yield on the gate voltage and the carrier generation rate have been calculated for the cases of the prevailing recombination of free electrons and holes (radiative and non-radiative Auger recombination) and recombination of excitons (radiative and Auger recombination). In both cases analytical expressions were derived for the dependence of quantum yield on the gate voltage and photo-induced carriers generation rate at a fixed gate voltage. Quantitative agreement with experiment allows concluding about the relevance of the proposed theoretical model for the description of carriers photo-generation and recombination in 2D-TMD monolayers. Obtained results demonstrate the possibilities of 2D-TMD quantum yield control by the gate voltage and indicate that 2D-TMDs are promising candidates for modern optoelectronics devices.

研究动机与目标

• 开发一个一致的理论框架，以解释实验观测到的二维TMD单层中量子产率（QY）对栅压的依赖性。
• 识别在MoS2和WSe2中接近本征半导体条件时观测到的QY增强背后的物理机制。
• 推导出在自由载流子和激子复合两种情形下，QY关于栅压和光生载流子生成速率的解析表达式。
• 通过与MoS2和WSe2在不同栅压下的实验QY数据进行定量比较，验证该模型。

提出的方法

• 将二维TMD单层与金属栅极建模为平行板电容器，栅压通过关系式 Q = Cox(Vg - VT) 控制载流子密度。
• 采用半经验方法描述光生载流子弛豫过程，考虑辐射复合与非辐射复合过程。
• 推导出在两种情形下载流子浓度与QY的解析表达式：自由电子与空穴的复合，以及激子的复合。
• 引入俄歇复合、辐射复合及激子结合效应，有效复合时间由速率方程推导得出。
• 通过与参考文献[17]中的实验QY数据拟合模型参数（如Cox、VT、ni、Nex、τeff），以验证理论预测。
• 考虑了由于高激子结合能（约0.5 eV）导致的激子复合在室温下单层TMD中的主导作用。

实验结果

研究问题

• RQ1 栅压如何调控二维TMD单层中的量子产率？
• RQ2 在本征半导体条件附近观测到的量子产率峰值背后的物理机制是什么？
• RQ3 为什么本征二维TMD中的量子产率显著高于掺杂状态？
• RQ4 复合路径（辐射、俄歇、激子）如何影响QY对栅压的依赖性？
• RQ5 该理论模型在多大程度上能定量再现不同栅压下的实验QY数据？

主要发现

• 当二维TMD单层通过静电掺杂达到本征半导体状态时，量子产率接近最大值1，此时电子和空穴浓度相等。
• 理论模型在-20 V、0 V和+20 V栅压下，与MoS2和WSe2的实验QY数据具有极佳的定量一致性。
• 对于激子复合，当非辐射俄歇过程被抑制时，QY达到最大值，此时辐射复合成为主导通道。
• 该模型预测QY同时依赖于栅压和光生率G，当G较高时，由于载流子浓度增加，QY下降。
• 有效复合时间τeff被确定为决定QY的关键参数，其在本征条件附近显著增加。
• 模型参数（如Cox ≈ 15–20 nF/m²，VT ≈ 19–20 V，Nex ≈ 1×10⁹ m⁻²）的拟合结果证实了所提模型的物理合理性。