[论文解读] Generalized first-principles method to study near-field heat transfer mediated by Coulomb interaction

Tao Zhu, Jian‐Sheng Wang|arXiv (Cornell University)|May 5, 2021

Thermal Radiation and Cooling Technologies参考文献 67被引用 7

一句话总结

该论文提出一种基于第一性原理的非平衡格林函数（NEGF）方法，用于计算由库仑相互作用介导的近场热传导，采用密度泛函理论（DFT）和随机相位近似（RPA）计算极化率和屏蔽库仑势。该方法揭示了在极端亚纳米间隙下热流的饱和现象——热流可高达黑体辐射极限的50,000倍，其驱动力源于费米能级附近的电子跃迁，而在较大间距下呈现1/d²依赖关系。

ABSTRACT

We present a general microscopic first-principles method to study the Coulomb-interaction-mediated heat transfer in the near field. Using the nonequilibrium Green's function formalism, we derive Caroli formulas for heat transfers between materials with translational invariance. The central physical quantities are the screened Coulomb potential and the spectrum function of polarizability. Within the random phase approximation, we calculate the polarizability using the linear response density functional theory and obtain the screened Coulomb potential from a retarded Dyson equation. We show that the heat transfer mediated by the Coulomb interaction is consistent with that of the $p$-polarized evanescent waves which dominate the heat transfer in the near field. We adopt single-layer graphene as an example to calculate heat transfers between two parallel sheets separated by a vacuum gap $d$. Our results show a saturation of heat flux at the extreme near field which is different from the reported $1/d$ dependence for local response functions. The calculated heat flux is up to $5 imes10^4$ times more than the black-body limit, and a $1/d^2$ dependence is shown at large separations. From the spectrum of energy current density, we infer that the near-field enhancement of heat transfer stems from electron transitions around the Fermi energy. With a uniform strain, the heat flux increases for most of the distances while a negative correlation is shown at the moderate field. Our method is valid for inhomogeneous materials in which the macroscopic response function used in conventional theory of fluctuational electrodynamics would fail at the subnanometer scale.

研究动机与目标

• 开发一种无需参数、基于第一性原理的方法，用于模拟非均匀材料中由库仑相互作用介导的近场热传导。
• 克服宏观涨落电磁理论（FE）在亚纳米尺度下因局域场效应（LFEs）占主导而产生的局限性。
• 在准静态极限下，建立库仑相互作用介导的热传导与p-偏振倏逝模之间的微观联系。
• 展示该方法在实际材料（如石墨烯）中的适用性，能够捕捉非局域和非均匀响应效应。

提出的方法

• 采用非平衡格林函数（NEGF）形式化方法，通过类似兰道尔（Landauer）型表达式描述能量流密度。
• 推导出传输系数 T(ω) = Tr[DrΓ1DaΓ2] 的卡罗利公式（Caroli formula），从而实现从谱函数计算热流。
• 利用线性响应时间依赖DFT在随机相位近似（RPA）下计算极化率 Πr。
• 通过求解滞后德亚贡方程 Dr = v + vΠrDr 得到屏蔽库仑势 D，其中 v 为裸库仑相互作用。
• 将该方法应用于单层石墨烯与真空间隙 d 的体系，利用平移对称性简化形式化处理。
• 通过证明在准静态极限下与p-偏振倏逝模的等价性，验证了NEGF方法的正确性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在宏观响应函数失效的亚纳米尺度下，由库仑相互作用介导的热传导行为如何？
• RQ2 费米能级附近的电子跃迁在增强近场热流中起什么作用？
• RQ3 在极端近场区域，热流如何随间隙距离 d 变化？是否偏离局域响应模型预测的1/d依赖关系？
• RQ4 NEGF形式化能否准确捕捉石墨烯等材料在近场热传导中的非局域和非均匀响应？
• RQ5 在不同间隙距离下，机械应变如何影响石墨烯中的热流？

主要发现

• 两片石墨烯片在极端近场距离（d < 1 nm）下热流趋于饱和，与局域响应模型预测的1/d依赖关系相矛盾。
• 在亚纳米间隙下，最大热流可达黑体辐射极限的50,000倍，表明库仑相互作用机制导致显著增强。
• 在较大间距下（d > 1 nm），热流遵循1/d²依赖关系，与p-偏振倏逝波的行为一致。
• 能量流密度的谱分析表明，增强效应主要源于费米能级附近的电子跃迁。
• 均匀拉伸应变在多数间隙距离下增加热流，但在中等距离下因能带结构重正化而观察到负相关性。
• 该方法成功捕捉了局域场效应（LFEs）和非均匀性，使其适用于具有复杂电子结构的任意材料。