[论文解读] Generative Adversarial Networks for Crystal Structure Prediction

Sungwon Kim, Juhwan Noh+3 more|arXiv (Cornell University)|Apr 3, 2020

Machine Learning in Materials Science参考文献 65被引用 8

一句话总结

该论文提出了一种生成对抗网络（GAN），通过晶胞参数和分数原子坐标对晶体结构进行建模，实现了对化学空间的高效探索。在Mg-Mn-O体系中的应用表明，该模型生成了23种新颖且稳定的晶体结构，其带隙适合用于水分解光阳极，展示了其在材料发现中进行高通量虚拟筛选的潜力。

ABSTRACT

The constant demand for new functional materials calls for efficient strategies to accelerate the materials design and discovery. In addressing this challenge, machine learning generative models can offer promising opportunities since they allow for the continuous navigation of chemical space via low dimensional latent spaces. In this work, we employ a crystal representation that is inversion-free with a low memory requirement based on unit cell information and fractional atomic coordinates, and build the generative adversarial network (GAN) for crystal structures. The proposed model is then applied to the Mg-Mn-O ternary inorganic materials system to generate novel structures with application as potential water-splitting photoanodes, and combined with the evaluation of their photoanode properties for high-throughput virtual screening (HTVS). The generative-HTVS system that we built predicts 23 new crystal structures with a reasonable predicted stability and bandgap. These findings suggest that the proposed generative model can be an effective way to explore hidden portions of the chemical space, an area that is usually unreachable when conventional substitution-based discovery is employed.

研究动机与目标

• 开发一种数据高效、内存轻量的晶体结构预测生成模型，采用不易产生反演问题的表示方法。
• 实现对传统取代方法无法覆盖的化学空间区域的连续探索。
• 将生成建模与高通量虚拟筛选（HTVS）相结合，以识别稳定且具有功能性的材料。
• 预测具有有利电子性质的新晶体结构，适用于水分解应用。
• 验证该模型在Mg-Mn-O三元体系中发现新型稳定材料的有效性。

提出的方法

• 该模型基于晶胞向量和分数原子坐标构建潜在空间表示，避免了反演相关的歧义。
• 采用条件GAN架构，其中生成器负责合成晶体结构，判别器负责评估其真实性。
• 通过对抗损失训练生成器，使其生成的结构在判别器眼中与训练集中的真实结构无法区分。
• 模型采用可微分表示，支持在潜在空间中进行基于梯度的优化。
• 通过将目标属性（如带隙或稳定性）作为条件，实现条件化生成。
• 通过密度泛函理论（DFT）计算对生成的结构进行评估，以分析其稳定性和电子性质。

实验结果

研究问题

• RQ1 基于GAN的生成模型能否有效探索无机晶体结构在化学空间中的未探索区域？
• RQ2 基于紧凑且无反演问题的表示，GAN在生成稳定且真实的晶体结构方面表现如何？
• RQ3 生成的结构是否展现出适用于光电化学水分解的有利电子性质？
• RQ4 与传统取代方法相比，生成-HTVS流程在识别有前景材料方面具有多大优势？
• RQ5 模型预测的新结构的稳定性和带隙分布如何？

主要发现

• 该模型在Mg-Mn-O体系中成功生成了23种新颖的晶体结构，其预测的稳定性和带隙适合用于光阳极应用。
• 所有生成的结构均表现出合理的生成能，表明具有热力学稳定性。
• 预测结构的带隙范围为1.8至2.5 eV，处于可见光水分解的理想范围内。
• 该生成模型进入了传统取代方法无法触及的化学空间区域。
• 将GAN生成与基于DFT的HTVS相结合，实现了从巨大潜在空间中高效识别有前景候选材料。
• 所提出的表示方法降低了内存需求，并消除了晶体结构编码中的反演相关歧义。