[论文解读] Giant fluctuations in diffusion in freely-suspended liquid films.

Doriano Brogioli|arXiv (Cornell University)|Mar 24, 2011

Phase Equilibria and Thermodynamics参考文献 16被引用 3

一句话总结

本文将非平衡涨落理论扩展至二维系统，预测在均匀浓度梯度下，自由悬浮液膜中的扩散过程会出现巨大的浓度涨落。该文推导了高斯点源分布下这些涨落的功率谱，表明可通过FRAP实验探测这些涨落以推断膜的物理性质，其中周围流体的阻力是关键的实验修正因子。

ABSTRACT

Recent works have shown that non-equilibrium concentration fluctuations arise during free diffusion in simple, three dimensional fluids. In this paper, I extend the theory of non-equilibrium fluctuations to two dimensional systems, and I evaluate the root mean square amplitude of the fluctuations in the presence of an uniform concentration gradient. I find that, in this case, fluctuations are expected to be extremely strong. Experimentally, two-dimensional liquid systems are approximated by freely suspended liquid films; diffusion is studied with I discuss the effect of the drag due to the fluids surrounding the film, that is the main known difference between real films and ideal two-dimensional liquids. In order to check experimentally this theory, I provide an evaluation of the power spectrum of the fluctuations that should arise during the diffusion of a spot with a gaussian profile, that can be directly compared with the results from a fluorescence recovery after photobleaching (FRAP) experiment. I propose that this kind of experiment could provide informations on the physical properties of membranes. PACS: 68.15.+e Liquid thin films, 68.65.-k Low-dimensional systems, 47.10.+g Fluid dynamics, 05.40.-a Fluctuations phenomena, 05.70.Ln, Nonequilibrium thermodynamics, 66.10.Cb Diffusion.

研究动机与目标

• 将非平衡涨落理论从三维流体扩展至二维系统。
• 评估在二维系统中，均匀浓度梯度下浓度涨落的均方根振幅。
• 考虑周围流体对真实自由悬浮膜的阻力效应，以区分其与理想二维液体的行为。
• 推导高斯点源分布扩散过程中涨落的可测量功率谱。
• 提出一种基于FRAP的实验测试方法，以揭示生物膜的物理性质。

提出的方法

• 利用统计力学框架，将非平衡涨落理论在二维系统中进行理论扩展。
• 推导在二维均匀梯度下浓度涨落的均方根振幅。
• 将周围流体的流体动力学阻力作为对理想二维行为的修正。
• 对高斯初始点源分布的浓度涨落功率谱进行解析计算。
• 将预测的功率谱与荧光漂白后恢复（FRAP）实验数据进行比较。
• 利用所得谱作为探测膜物理性质（如黏度和扩散系数）的工具。

实验结果

研究问题

• RQ1 在均匀浓度梯度下，二维系统中的非平衡浓度涨落如何随系统尺度变化？
• RQ2 这些涨落在二维系统中的均方根振幅有多大？
• RQ3 周围流体的阻力如何影响真实悬浮膜中观测到的涨落？
• RQ4 能否通过FRAP实验测量高斯点源分布的涨落功率谱？
• RQ5 此类测量能否提供关于膜物理性质的定量信息？

主要发现

• 在均匀梯度下，二维系统中浓度涨落的均方根振幅被预测为极大，表明存在巨涨落。
• 高斯点源分布的涨落功率谱已通过解析方法推导，并表明可在FRAP实验中测量。
• 周围流体的阻力显著改变了涨落动力学，是真实膜中必须考虑的关键因素。
• 理论框架为可观测的FRAP数据与膜的本征物理性质之间建立了直接联系。
• 结果表明，对悬浮膜的FRAP实验可用于提取膜黏度和扩散系数等信息。