[论文解读] GPAW: An open Python package for electronic-structure calculations

Jens Jørgen Mortensen, Ask Hjorth Larsen+45 more|arXiv (Cornell University)|Oct 23, 2023

Physics of Superconductivity and Magnetism被引用 11

一句话总结

GPAW 是一个基于 Python 的、具有多种表示形式的开源电子结构计算软件包，使用 PAW；它支持实空间网格、平面波和数值原子轨道，以及超越 DFT 的方法和 GPU 加速。

ABSTRACT

We review the GPAW open-source Python package for electronic structure calculations. GPAW is based on the projector-augmented wave method and can solve the self-consistent density functional theory (DFT) equations using three different wave-function representations, namely real-space grids, plane waves, and numerical atomic orbitals. The three representations are complementary and mutually independent and can be connected by transformations via the real-space grid. This multi-basis feature renders GPAW highly versatile and unique among similar codes. By virtue of its modular structure, the GPAW code constitutes an ideal platform for implementation of new features and methodologies. Moreover, it is well integrated with the Atomic Simulation Environment (ASE) providing a flexible and dynamic user interface. In addition to ground-state DFT calculations, GPAW supports many-body GW band structures, optical excitations from the Bethe-Salpeter Equation (BSE), variational calculations of excited states in molecules and solids via direct optimization, and real-time propagation of the Kohn-Sham equations within time-dependent DFT. A range of more advanced methods to describe magnetic excitations and non-collinear magnetism in solids are also now available. In addition, GPAW can calculate non-linear optical tensors of solids, charged crystal point defects, and much more. Recently, support of GPU acceleration has been achieved with minor modifications of the GPAW code thanks to the CuPy library. We end the review with an outlook describing some future plans for GPAW.

研究动机与目标

• 提供 GPAW 软件及其设计哲学的概览。
• 展示三种波函数表示（实空间网格、平面波、LCAO）及它们的互补性。
• 描述基态 DFT 功能及 PAW 实现。
• 突出超越-DFT 的方法和激发态能力（GW、BSE、TDDFT）。
• 解释开发者与用户视角、性能与未来发展方向。

提出的方法

• 描述 PAW 形式主义，以及 GPAW 如何通过 T 算子将全电子空间映射到伪空间。
• 解释三种波函数表示（PW、FD 实空间网格、LCAO）以及变换如何将它们连接起来。
• 概述 Kohn–Sham 方程求解方法（带密度混合的对角化、直接最小化）。
• 讨论并行化策略、GPU 实现，以及与库的接口（FFTW、ScaLAPACK、ELPA、Libxc、libvdwxc）。
• 描述 GPAW 如何实现高级方法（GW、BSE、TDDFT、非共线磁性）以及其他特性（Berry 相位、Wannier 函数）。
• 解释软件开发决策、测试，以及新旧代码库的转换。

Figure 2: Bayesian ensemble of XC functionals around BEEF–vdW. Orange solid line is the BEEF–vdW exchange enhancement factor, while the blue lines depict $F_{\text{x}}(s)$ for 50 samples of the randomly generated ensemble. Dotted black lines mark the exchange model perturbations that yield DFT resul

实验结果

研究问题

• RQ1 GPAW 如何将多种基表示整合来求解电子结构问题？
• RQ2 GPAW 支持哪些超越 DFT 的能力和激发态能力，以及在哪些表示下？
• RQ3 PAW 如何实现，以及在 GPAW 内如何获得全电子量？
• RQ4 GPAW 的性能、可扩展性和 GPU 加速方面。
• RQ5 GPAW 的设计如何促进用户定制和代码开发？

主要发现

• GPAW 支持三种互补的波函数表示——plane waves、real-space grids 和 LCAO——并通过 real-space grid 进行变换。
• PAW 方法的实现允许从伪表示中访问全电子量。
• 诸如 GW 和 BSE 的超越 DFT 方法，以及 TDDFT 和自旋-轨道耦合，在 GPAW 中可用，特别是在 PW 模式。
• 使用 CuPy，在最小的代码变更下实现了 PW 模式的 GPU 加速。
• GPAW 与 ASE 的集成提供了灵活的接口，并支持直接访问用于分析和脚本的核心量。
• 正在开发一种新的基态 DFT 代码设计，以改进特征实现和可维护性，已部署的新特征包括（GPU PW、spin spirals）。

Figure 3: Band structure of WS 2 monolayer obtained from PBE with non-selfconsistent spin–orbit coupling. The colors indicate the expectation value of $S_{z}$ for each state. The grey lines show the band structure without spin–orbit coupling.