[论文解读] Graph Convolutional Neural Networks for Polymers Property Prediction

Minggang Zeng, Jatin Kumar+4 more|arXiv (Cornell University)|Nov 15, 2018

Machine Learning in Materials Science参考文献 7被引用 28

一句话总结

本文提出一种图卷积神经网络（GCNN），仅基于原子和形态学数据即可预测聚合物的介电常数和带隙，无需使用复杂的手工设计描述符。GCNN在基于DFT的聚合物数据集上实现了最先进性能，介电常数的平均绝对误差为0.24，带隙的平均绝对误差为0.41 eV，优于传统机器学习方法。

ABSTRACT

A fast and accurate predictive tool for polymer properties is demanding and will pave the way to iterative inverse design. In this work, we apply graph convolutional neural networks (GCNN) to predict the dielectric constant and energy bandgap of polymers. Using density functional theory (DFT) calculated properties as the ground truth, GCNN can achieve remarkable agreement with DFT results. Moreover, we show that GCNN outperforms other machine learning algorithms. Our work proves that GCNN relies only on morphological data of polymers and removes the requirement for complicated hand-crafted descriptors, while still offering accuracy in fast predictions.

研究动机与目标

• 开发一种快速且准确的聚合物性质预测模型，无需依赖复杂的手工设计描述符。
• 评估仅基于原子连接性和键合关系提取的形态学数据是否足以实现高精度性质预测。
• 将GCNN性能与传统机器学习算法（如随机森林、梯度提升、神经网络）在聚合物性质预测任务上的表现进行比较。
• 展示利用GCNN实现聚合物正向设计与未来逆向设计的可行性。

提出的方法

• 聚合物结构被表示为二维图，其中原子作为节点，化学键作为边，数据源自晶体学信息文件（CIF）。
• 训练图卷积神经网络（GCNN）将该图表示映射为预测的介电常数和带隙值。
• GCNN从图结构中自动学习局部原子构型与全局空间几何特征，生成丰富的特征向量。
• 模型在来自聚合物基因组计划（Polymergenome Project）的大规模DFT计算聚合物性质数据集上进行训练。
• 通过四折交叉验证和测试集上的平均绝对误差（MAE）评估性能。
• 作为对比，传统机器学习模型使用来自Matminer工具包的手工设计描述符，包括电负性、共价半径、电离能和价电子数。

实验结果

研究问题

• RQ1 仅使用形态学数据（不含手工设计描述符），GCNN能否以高精度预测聚合物介电常数和带隙？
• RQ2 在相同的聚合物性质预测任务中，GCNN性能与随机森林、梯度提升和核回归等传统机器学习模型相比如何？
• RQ3 GCNN生成的特征向量在多大程度上捕捉了与聚合物性质相关的结构与电子学信息？
• RQ4 尽管采用简化的二维图表示，GCNN在长聚合物链上是否仍具有良好的泛化能力？

主要发现

• GCNN在介电常数预测上实现了最低的平均绝对误差（MAE）0.24，在带隙预测上为0.41 eV，优于所有其他测试的机器学习模型。
• 与核回归（MAE: 0.425）、随机森林（0.355）、梯度提升（0.359）和传统神经网络（0.59）相比，GCNN表现出更优性能。
• GCNN在长聚合物链上表现出良好泛化能力，数据集中不同链长下性能保持一致。
• GCNN特征向量隐式编码了电负性、共价半径和价电子数等关键物理性质，表明其具备有效的表征学习能力。
• 结果表明，仅凭原子类型、化学键和空间排布等形态学数据，即可实现高精度性质预测。
• 本研究为逆向设计奠定了基础，未来可利用GCNN作为预测引擎，按目标性质定制聚合物。