[论文解读] Graph Neural Network Predictions of Metal Organic Framework CO2 Adsorption Properties

Kamal Choudhary, Taner Yildirim+4 more|arXiv (Cornell University)|Dec 19, 2021

Metal-Organic Frameworks: Synthesis and Applications被引用 8

一句话总结

本研究开发了一种图神经网络（ALIGNN）模型，以高精度和高速度预测金属-有机框架（MOFs）中的CO2吸附等温线及其他关键性质。该模型基于137,953种假设MOFs的系综配分蒙特卡罗（GCMC）数据进行训练，实现了对MOFs的快速预筛选，识别出ATEYUV和WEHJUQ等顶级候选材料，其预测CO2吸附量在2.5 bar下超过10 mol/kg，后续GCMC模拟验证了其准确性。

ABSTRACT

The increasing CO2 level is a critical concern and suitable materials are needed to capture such gases from the environment. While experimental and conventional computational methods are useful in finding such materials, they are usually slow and there is a need to expedite such processes. We use Atomistic Line Graph Neural Network (ALIGNN) method to predict CO2 adsorption in metal organic frameworks (MOF), which are known for their high functional tunability. We train ALIGNN models for hypothetical MOF (hMOF) database with 137953 MOFs with grand canonical Monte Carlo (GCMC) based CO2 adsorption isotherms. We develop high accuracy and fast models for pre-screening applications. We apply the trained model on CoREMOF database and computationally rank them for experimental synthesis. In addition to the CO2 adsorption isotherm, we also train models for electronic bandgaps, surface area, void fraction, lowest cavity diameter, and pore limiting diameter, and illustrate the strength and limitation of such graph neural network models. For a few candidate MOFs we carry out GCMC calculations to evaluate the deep-learning (DL) predictions.

研究动机与目标

• 通过机器学习替代计算缓慢的筛选过程，加速高性能MOFs在CO2捕集中的发现。
• 开发一种图神经网络模型，能够仅从原子结构出发，预测多种MOF性质，包括压力依赖的CO2吸附等温线。
• 针对选定的顶级候选材料，将深度学习预测结果与高精度GCMC模拟结果进行验证。
• 为公众提供预训练的ALIGNN模型，以实现对新型MOF材料的快速、可扩展筛选。

提出的方法

• 在包含137,953种假设MOFs（hMOF）的数据集上训练了原子级线图神经网络（ALIGNN），其CO2吸附等温线由GCMC推导得出。
• 使用QMOF数据集作为第二重训练集，以提升对电子带隙和结构描述符的泛化能力。
• 采用消息传递神经网络推导部分原子电荷，用于后续的GCMC模拟。
• 将训练好的ALIGNN模型应用于CoREMOF数据库，以最大CO2吸附容量为标准对MOFs进行计算排序。
• 通过采用更长截断半径（最高达18 Å）和包含电荷的力场，利用高精度GCMC模拟对预测结果进行验证。
• 对比ALIGNN预测与GCMC结果在前10名候选材料中的表现，以评估模型的可靠性及误差趋势。

Figure 1: Data visualization of QMOF electronic bandgaps and GNN predictions on the test set. a) Electronic bandgap data distribution in QMOF bandgap distribution database, b) ALIGNN based deep-learning (DL) predictions on 10 % test set.

实验结果

研究问题

• RQ1 图神经网络能否仅从原子结构出发，准确预测MOFs中压力依赖的CO2吸附等温线？
• RQ2 ALIGNN在CO2吸附和比表面积预测方面与高精度GCMC模拟相比表现如何？
• RQ3 ALIGNN对MOF关键性质（如带隙、孔隙率和孔道尺寸）的预测精度如何？
• RQ4 ALIGNN能否有效从大型实验数据库（如CoREMOF）中预筛选出高性能MOF候选材料？
• RQ5 与从头算模拟相比，基于GNN的MOF性质预测存在哪些局限性和误差来源？

主要发现

• ALIGNN模型在预测CO2吸附等温线方面表现出高精度，在hMOF数据集上2.5 bar下的平均绝对误差（MAE）为0.46 mol/kg。
• 在从CoREMOF筛选出的前10种MOFs中，模型预测的CO2吸附量在2.5 bar下均超过10 mol/kg，其中9种超过该阈值。
• GCMC验证显示，GCMC与ALIGNN预测结果之间CO2吸附量的平均绝对差值为4.2 mol/kg，表明预测趋势高度一致。
• 比表面积预测结果一致性更优，GCMC与ALIGNN之间的MAE为697.2 m²/g，显著低于模型报告的比表面积MAE。
• 模型识别出ATEYUV、WEHJUQ、ATEYOP、HOJLID和MINCUJ为顶级候选材料，其预测CO2吸附量分别为10.7、10.2、9.94、9.86和9.81 mol/kg。
• CO2吸附、比表面积、带隙及结构参数的预训练ALIGNN模型已通过ALIGNN GitHub仓库公开，可供用户快速预测新MOFs的性能。

Figure 2: Workflow used in training and applying graph neural network models for several properties in hMOF database.