[论文解读] High-$T_c$ ternary metal hydrides, YKH$_{12}$ and LaKH$_{12}$, discovered by machine learning

Peng Song, Zhufeng Hou+6 more|arXiv (Cornell University)|Feb 27, 2021

Machine Learning in Materials Science被引用 4

一句话总结

本研究利用机器学习，特别是XGBoost回归，预测三元金属氢化物中的高Tc超导性，通过第一性原理计算识别出YKH12（在240 GPa下Tc = 143.2 K）和LaKH12（在140 GPa下Tc = 99.2 K）为稳定且具有高Tc的候选材料。该方法通过数据驱动筛选250种Y/M/Hx和La/M/Hx组合，在庞大的化学空间中加速了新材料的发现。

ABSTRACT

The search for hydride compounds that exhibit high $T_c$ superconductivity has been extensively studied. Within the range of binary hydride compounds, the studies have been developed well including data-driven searches as a topic of interest. Toward the search for the ternary systems, the number of possible combinations grows rapidly, and hence the power of data-driven search gets more prominent. In this study, we constructed various regression models to predict $T_c$ for ternary hydride compounds and found the extreme gradient boosting (XGBoost) regression giving the best performance. The best performed regression predicts new promising candidates realizing higher $T_c$, for which we further identified their possible crystal structures. Confirming their lattice and thermodynamical stabilities, we finally predicted new ternary hydride superconductors, YKH$_{12}$ [$C2/m$ (No.12), $T_c$=143.2 K at 240 GPa] and LaKH$_{12}$ [$R\bar{3}m$ (No.166), $T_c$=99.2 K at 140 GPa] from first principles.

研究动机与目标

• 在可能组合的庞大化学空间中，加速发现高Tc超导性三元氢化物。
• 通过应用数据驱动的机器学习方法，克服传统搜索方法的局限性，优先筛选出有前景的候选材料。
• 识别出在实验上可验证的稳定、高Tc超导氢化物。
• 通过第一性原理计算验证晶格和热力学稳定性。

提出的方法

• 构建多个回归模型以预测三元氢化物的Tc，其中XGBoost表现最佳。
• 利用已知高Tc的二元氢化物数据集，定义目标三元体系（Y/M/Hx和La/M/Hx，其中M = Ca、K、Na）。
• 应用高通量从头算计算，验证顶级候选材料的晶格和热力学稳定性。
• 通过Eliashberg谱函数和McMillan方程计算Tc，以估算超导转变温度。
• 利用晶体结构预测和对称性分析，确定YKH12和LaKH12的合理晶体结构。
• 通过声子谱和结合能分析，验证在高压下（YKH12为240 GPa，LaKH12为140 GPa）的稳定性。

实验结果

研究问题

• RQ1 在高压条件下，哪些三元金属氢化物表现出最高的预测Tc值？
• RQ2 机器学习模型能否准确预测复杂氢化物体系（超越二元化合物）的Tc？
• RQ3 在高压条件下，哪些预测化合物具有热力学和动力学稳定性？
• RQ4 哪些是高Tc三元氢化物中最具前景的晶体结构？
• RQ5 第一性原理计算能否证实顶级机器学习预测候选材料的超导特性？

主要发现

• XGBoost回归模型在预测三元氢化物Tc方面表现最佳，优于其他机器学习模型。
• 预测YKH12在C2/m（编号12）晶体结构下，于240 GPa压力下Tc为143.2 K。
• 预测LaKH12在R̄3m（编号166）晶体结构下，于140 GPa压力下Tc为99.2 K。
• YKH12和LaKH12在各自高压条件下均被证实具有动力学和热力学稳定性。
• YKH12和LaKH12的预测Tc值超过大多数先前报道的三元氢化物，显示出极高的实验实现潜力。
• 本研究证明了将机器学习筛选与第一性原理验证相结合，在复杂氢化物体系中加速超导体发现的有效性。