[论文解读] Hopping in Disordered Media: A Model Glass Former and A Hopping Model

Thomas B. H. Schroeder|arXiv (Cornell University)|May 8, 2000

Theoretical and Computational Physics参考文献 5被引用 6

一句话总结

本论文通过两种模型研究无序介质中的跳跃动力学：一种是在拟平衡条件下运行的二元Lennard-Jones玻璃形成体，另一种是晶格上的对称跳跃模型。论文提出了速度自相关（VAC）方法，可在具有周期性边界条件的有限系统中精确计算扩散系数，结果与扩散簇近似（DCA）方法在分形维数 $ D_f = 1.35 $ 时高度一致，验证了DCA在分形簇上扩散的图像。

ABSTRACT

Two models involving particles moving by ``hopping'' in disordered media are investigated: I) A model glass-forming liquid is investigated by molecular dynamics under (pseudo-) equilibrium conditions. ``Standard'' results such as mean square displacements, intermediate scattering functions, etc. are reported. At low temperatures hopping is present in the system as indicated by a secondary peak in the distribution of particle displacements during a time interval 't'. The dynamics of the model is analyzed in terms of its potential energy landscape (potential energy as function of the 3N particle coordinates), and we present direct numerical evidence for a 30 years old picture of the dynamics at sufficiently low temperatures. Transitions between local potential energy minima in configuration space are found to involve particles moving in a cooperative string-like manner. II) In the symmetric hopping model particles are moving on a lattice by doing thermally activated hopping over energy barriers connecting nearest neighbor sites. This model is analyzed in the extreme disorder limit (i.e. low temperatures) using the Velocity Auto Correlation (VAC) method. The VAC method is developed in this thesis and has the advantage over previous methods, that it can calculate a diffusive regime in finite samples using periodic boundary conditions. Numerical results using the VAC method are compared to three analytical approximations, including the Diffusion Cluster Approximation (DCA), which is found to give excellent agrement with the numerical results.

研究动机与目标

• 理解接近玻璃化转变的过冷液体中无序介质的跳跃动力学。
• 发展一种在具有周期性边界条件的有限无序系统中计算扩散的稳健数值方法。
• 通过直接数值模拟检验如扩散簇近似（DCA）等解析近似的有效性。
• 研究对称跳跃模型的动力学是否与分形维数 $ D_f \approx 1.35 $ 的分形扩散簇一致。
• 为三十年前关于玻璃形成体势能景观中协同性链状粒子运动的图像提供数值证据。

提出的方法

• VAC方法通过速度自相关函数计算自扩散系数 $ D(s) $，实现对具有周期性边界条件的有限系统中扩散区间的分析。
• 对称跳跃模型定义在 $ \mathcal{D} $-维晶格上，其最近邻跃迁由主方程描述，并遵循热激活跃迁机制。
• 基于坐标构建站点编号方案，以生成描述每个晶格方向上邻接关系的连通性矩阵 $ \mathbf{H}_k $。
• 将VAC方法与ACMA方法进行比较，结果表明VAC在捕捉有限样本中的扩散区间方面表现更优。
• 使用包括DCA在内的解析近似方法解释数值结果，并通过拟合 $ D_f $ 以匹配模拟数据。
• 通过多组样本的平均处理评估自平均性与统计稳健性。

实验结果

研究问题

• RQ1 VAC方法能否在具有周期性边界条件的有限无序系统中准确捕捉扩散区间？
• RQ2 扩散簇近似（DCA）是否能对对称跳跃模型中的扩散行为提供定量准确的描述？
• RQ3 所观测到的扩散是否与渗透理论预测的分形维数 $ D_f \approx 1.35 $ 的分形扩散簇一致？
• RQ4 该模型玻璃形成体的动力学是否表现出与低温下势能景观图像一致的协同性、链状运动？
• RQ5 本征结构及其之间的跃迁在过冷液体动力学中起什么作用？

主要发现

• VAC方法成功捕捉了具有周期性边界的有限系统中的扩散区间，克服了以往方法（如ACMA）的局限性。
• 对 $ D(s) $ 和 $ D(\omega) $ 的数值结果与扩散簇近似（DCA）高度一致，最优拟合分形维数为 $ D_f = 1.35 $。
• 分形维数 $ D_f = 1.35 $ 落在预期的渗透范围 $ 1.14 < D_f < 1.7 $ 内，支持DCA图像的物理合理性。
• 独立样本中 $ \mu $-值的分布无系统性偏差，证实样本平均处理未引入误差。
• 该模型玻璃形成体在低温下表现出跳跃动力学，位移分布呈现次级峰，并在本征结构之间表现出协同性链状运动。
• 数值结果对有限尺寸效应具有鲁棒性，经由 $ N $-依赖性研究与大样本平均处理得到验证。