[论文解读] In-Situ Monitoring of Thermal Annealing Induced Evolution in Film Morphology and Film-Substrate Bonding in a Monolayer MoS2 Film

L. C. Su, Yifei Yu+2 more|arXiv (Cornell University)|Sep 16, 2016

2D Materials and Applications被引用 15

一句话总结

本研究利用原位微区拉曼光谱和光致发光光谱，监测在SiO2/Si衬底上化学气相沉积生长的单层MoS2薄膜在热退火过程中的变化。经过两次305 °C的退火循环后，薄膜-衬底键合状态发生显著改变，其成为影响应变、掺杂及光学性质空间分布的主导因素，揭示了该体系在热应力下的不稳定性。

ABSTRACT

We perform in-situ two-cycle thermal cycling and annealing studies for a transferred CVD-grown monolayer MoS2 on a SiO2/Si substrate, using spatially resolved micro-Raman and PL spectroscopy. After the thermal cycling and being annealed at 305 deg C twice, the film morphology and film-substrate bonding are significantly modified, which together with the removal of polymer residues cause major changes in the strain and doping distribution over the film, and thus the optical properties. Before annealing, the strain associated with ripples in the transferred film dominates the spatial distributions of the PL peak position and intensity over the film; after annealing, the variation in film-substrate bonding, affecting both strain and doping, becomes the leading factor. This work reveals that the film-substrate bonding, and thus the strain and doping, is unstable under thermal stress, which is important for understanding the substrate effects on the optical and transport properties of the 2D material and their impact on device applications.

研究动机与目标

• 研究单层MoS2在热循环下薄膜形貌及薄膜-衬底键合状态的动态演变。
• 理解热应力如何影响二维材料中应变和掺杂分布。
• 识别退火后光学性质空间变化的主导因素。
• 评估二维半导体在热处理条件下衬底相互作用的稳定性。
• 为器件应用中衬底效应对单层MoS2电子与光学行为的影响提供见解。

提出的方法

• 对转移至SiO2/Si衬底的单层MoS2薄膜施加305 °C下的原位两周期热退火。
• 利用空间分辨微区拉曼光谱映射薄膜中应变和掺杂的分布变化。
• 采用光致发光（PL）光谱监测PL峰位与强度的变化，作为电子与结构变化的指标。
• 追踪退火前后薄膜形貌及界面键合状态的演变。
• 通过退火前后光学与结构数据的对比分析，识别性质变化的主导因素。
• 研究重点在于区分本征褶皱与外部薄膜-衬底相互作用的贡献。

实验结果

研究问题

• RQ1 305 °C的热退火如何改变转移单层MoS2薄膜的形貌与界面键合状态？
• RQ2 本征褶皱与薄膜-衬底相互作用在应变和掺杂空间分布变化中的相对贡献如何？
• RQ3 薄膜-衬底键合状态的演变如何影响热循环后单层MoS2的光学性质？
• RQ4 聚合物残留物在应变与掺杂分布变化中起到多大程度的影响？
• RQ5 是什么决定了退火后PL性质空间非均匀性的主导因素？

主要发现

• 经过两次305 °C的热循环后，薄膜-衬底键合状态发生显著改变，成为影响应变与掺杂空间分布的主导因素。
• 退火前，褶皱引起的应变是PL峰位与强度空间分布变化的主要原因。
• 退火后，薄膜-衬底键合状态的变化取代了褶皱相关应变，成为光学性质非均匀性的首要原因。
• 退火过程中聚合物残留物的去除促成了观察到的应变与掺杂再分布。
• 本研究证明，薄膜-衬底键合在热应力下不稳定，直接影响单层MoS2的电子与光学行为。
• 这些发现凸显了界面相互作用在决定二维材料基器件性能与可靠性中的关键作用。