[论文解读] Independent engineering of individual plasmon modes in plasmonic dimers with conductive and capacitive coupling

Vlastimil Křápek, Andrea Konečná+6 more|arXiv (Cornell University)|May 22, 2019

Plasmonic and Surface Plasmon Research参考文献 43被引用 23

一句话总结

本文通过在扭结形和哑铃形纳米天线中切换导电耦合与电容耦合，实现了对等离子体二聚体中单个等离子体模式的独立工程调控。利用巴比内原理，局部表面等离子体模式的近场分布可与其能量分离调控，从而实现对等离子体共振光谱与空间特性的完全控制，适用于传感、增强辐射及法诺共振等应用。

ABSTRACT

We revisit plasmon modes in nanoparticle dimers with conductive or insulating junction resulting in conductive or capacitive coupling. In our study, which combines electron energy loss spectroscopy, optical spectroscopy, and numerical simulations, we show the coexistence of strongly and weakly hybridised modes. While the properties of the former ones strongly depend on the nature of the junction, the properties of the latter ones are nearly unaffected. This opens up a prospect for independent engineering of individual plasmon modes in a single plasmonic antenna. In addition, we show that Babinet’s principle allows to engineer the near field of plasmon modes independent of their energy. Finally, we demonstrate that combined electron energy loss imaging of a plasmonic antenna and its Babinet-complementary counterpart allows to reconstruct the distribution of both electric and magnetic near fields of localised plasmon resonances supported by the antenna, as well as charge and current antinodes of related charge oscillations.

研究动机与目标

• 在单个等离子体二聚体结构中实现对单个等离子体模式的独立控制。
• 研究导电耦合与电容耦合如何影响局域表面等离子体（LSP）模式的杂化特性与性质。
• 探索利用巴比内原理解耦等离子体近场的光谱与空间控制的可能性。
• 展示通过互补结构的电子能量损失谱（EELS）重构电场与磁场近场分布。
• 实现具有定制化场热点与模式工程的等离子体天线设计，以支持先进应用。

提出的方法

• 利用聚焦离子束（FIB）和电子束光刻（EBL）在氮化硅膜上制备了等离子体二聚体（扭结形、哑铃形及其反转结构）。
• 采用5 nm像素分辨率和0.1 eV能量窗口的电子能量损失谱（EELS）测量损失概率，推断近场分布。
• 结合EELS、阴极发光和透射光谱，验证从可见光到红外波段的光学响应。
• 在COMSOL中使用有限元法（FEM）模拟电磁场分布，并复现实验光谱。
• 应用巴比内原理将直接金属天线与其互补孔结构关联，实现电场与磁场的交叉重构。
• 将直接天线与互补天线的实验EEL图谱相关联，以重构Ez（电场）与Bz（磁场）分布。

实验结果

研究问题

• RQ1 通过改变耦合机制（导电耦合与电容耦合），能否独立调控二聚体中单个等离子体模式？
• RQ2 强杂化模式与弱杂化模式在导电耦合与电容耦合下的响应有何差异？
• RQ3 在不改变共振能量的前提下，巴比内原理在多大程度上可实现对等离子体模式近场分布的独立控制？
• RQ4 对等离子体天线及其巴比内互补结构进行联合EELS测量，能否重构出局域等离子体共振的电场与磁场近场？
• RQ5 模式杂化（成键/反键）在决定二聚体结类型对等离子体模式敏感性方面起什么作用？

主要发现

• 在扭结形天线中，纵向偶极模式（LD）受结类型显著影响：在1.67 eV处，其从电场热点（电容耦合）转变为磁场热点（导电耦合）。
• 横向偶极（TD）和四极（Q）模式在导电与电容耦合之间切换时，其能量与场分布几乎不变，表明杂化程度较弱。
• 巴比内原理实现了近场分布的独立调控：直接天线的电场对应于其互补孔结构的磁场，从而可完全重构两种场。
• 对直接天线及其巴比内互补结构进行联合EELS测量，可重构出电场与磁场近场，以及等离子体振荡的电荷与电流反相位点。
• 在导电结（哑铃形）中，1.67 eV模式表现出强磁场热点，具有显著的垂直方向Bz场；而在电容结（扭结形）中，同一模式则表现为强电场热点，具有显著的Ez场。
• 模拟与实验结果高度一致，光谱峰分别位于1.23 eV（TD）、1.67 eV（LD）和1.95 eV（Q），证实了模式归属与杂化行为。