[论文解读] Interfacial Effects on the Optical Properties of CdTe/CdS Quantum Dots

Girija Gaur, Dmitry S. Koktysh+4 more|arXiv (Cornell University)|Apr 23, 2015

Quantum Dots Synthesis And Properties参考文献 45被引用 6

一句话总结

本研究探讨了在纳米结构硅基质中，界面氧化物层对CdTe/CdS量子点光学性质的影响。通过连续波和时间分辨光谱技术，研究发现，0.5 nm厚的界面氧化物使荧光强度降低，并将辐射寿命缩短至约16 ns，几乎为完全氧化的二氧化硅基质中寿命（约78 ns）的五分之一，主要原因是缺陷位点处的非辐射复合以及声子辅助跃迁。

ABSTRACT

Using a combination of continuous wave and time-resolved spectroscopy, we study the effects of interfacial conditions on the radiative lifetimes and photoluminescence intensities of colloidal CdTe/CdS quantum dots (QDs) embedded in a three-dimensional nanostructured silicon (NSi) matrix. The NSi matrix was thermally oxidized under different conditions to change the interfacial oxide thickness. QDs embedded in a NSi matrix with ~0.5 nm of interfacial oxide exhibited reduced photoluminescence intensity and nearly five times shorter radiative lifetimes (~16 ns) compared to QDs immobilized within completely oxidized, nanostructured silica (NSiO2) frameworks (~78 ns). Optical absorption by the sub-nm oxidized NSi matrix partially lowers QD emission intensities while non-radiative carrier recombination and phonon assisted transitions influenced by defect sites within the oxide and NSi are believed to be the primary factors limiting the QD exciton lifetimes in the heterostructures.

研究动机与目标

• 理解纳米结构硅基质中的界面条件如何影响CdTe/CdS量子点的光学行为。
• 识别界面氧化物厚度和质量在调控辐射与非辐射复合路径中的作用。
• 将荧光强度和辐射寿命的变化与界面氧化物结构及缺陷密度相关联。

提出的方法

• 合成具有核/壳异质结构特征的胶体CdTe/CdS量子点。
• 将量子点嵌入具有可控界面氧化物厚度的三维纳米结构硅（NSi）基质中。
• 通过在不同条件下进行热氧化，制备出约0.5 nm厚的界面氧化物和完全氧化的NSiO2框架。
• 利用连续波和时间分辨光致发光光谱测量发光强度和辐射寿命。
• 分析亚纳米氧化物基质中的光学吸收，以评估能量转移和淬灭效应。
• 将寿命缩短与氧化物及NSi中的缺陷位点以及声子辅助跃迁相关联。

实验结果

研究问题

• RQ1 在纳米结构硅基质中，约0.5 nm厚的薄界面氧化物与完全氧化的二氧化硅基质相比，如何影响CdTe/CdS量子点的辐射寿命？
• RQ2 界面氧化物对量子点光致发光的淬灭作用中，光学吸收的贡献有多大？
• RQ3 界面氧化物和NSi基质中的缺陷态在多大程度上促进了量子点中的非辐射载流子复合？
• RQ4 声子辅助跃迁在具有亚纳米界面氧化物的量子点异质结构中如何影响激子复合动力学？
• RQ5 界面区域的哪些结构和化学因素主导了荧光强度和寿命的降低？

主要发现

• 嵌入具有约0.5 nm界面氧化物的NSi基质中的量子点表现出约16 ns的辐射寿命，约为完全氧化NSiO2框架中寿命（约78 ns）的五分之一。
• 具有薄界面氧化物的量子点荧光强度显著降低，表明存在强烈的发光淬灭。
• 亚纳米氧化物层的光学吸收被确认为荧光强度降低的贡献因素之一。
• 通过界面氧化物和NSi基质中缺陷态引发的非辐射载流子复合被确定为辐射寿命缩短的主要原因。
• 在氧化物和NSi中缺陷位点处的声子辅助跃迁被发现对限制量子点激子寿命起关键作用。
• 结果表明，界面氧化物的质量和厚度是决定量子点基异质结构光学性能的关键参数。