[论文解读] Kagome Materials I: SG 191, ScV$_6$Sn$_6$. Flat Phonon Soft Modes and Unconventional CDW Formation: Microscopic and Effective Theory

Haoyu Hu, Yi Jiang+7 more|arXiv (Cornell University)|May 24, 2023

Quantum, superfluid, helium dynamics被引用 5

一句话总结

本文对空间群191的kagome材料ScV6Sn6进行了微观且有效的场论分析，揭示了在H=(1/3,1/3,1/2)处存在的平坦、虚数的声子模式驱动了二级相变，而该模式引起的强涨落则诱导了在K̄=(1/3,1/3,1/3)处的一级电荷密度波（CDW）相变，尽管在该波矢处电子谱 susceptibility 中不存在嵌套。该研究建立了一个统一模型，将Sn pz轨道的电子-声子耦合与声子软化及CDW形成联系起来，解释了在等电子化合物YV6Sn6中未出现CDW的原因，即较重的Y原子抑制了电子重正则化。

ABSTRACT

Kagome Materials with flat bands exhibit wildly different physical properties depending on symmetry group, and electron number. For the case of ScV$_6$Sn$_6$ in space group 191, we investigate the existence of a charge density wave (CDW) at vector $\bar{K}=(\frac{1}{3},\frac{1}{3},\frac{1}{3})$ and its relationship with the phonon behavior. The experimental findings reveal a $\sim$95K CDW without nesting/peaks in the electron susceptibility at $\bar{K}$. Notably, ScV$_6$Sn$_6$ exhibits a collapsed phonon mode at $H=(\frac{1}{3},\frac{1}{3},\frac{1}{2})$ and an imaginary flat phonon band in the vicinity of $H$. The soft phonon is attributed to triangular Sn ($Sn^T$) mirror-even vibrations along the $z$-direction. We develop a simple force constant model to describe the entire soft phonon dispersion. By employing a new (Gaussian) approximation of the hopping parameter, we demonstrate the renormalization of the phonon frequency and the consequent collapse of the $H$ phonon. Additionally, we propose an effective model with two order parameters (OPs) to explain the appearance of the CDW at $\bar{K}$, which competes with the collapsed phonon at $H$. Through comparisons with experimental data, we show that the $H$ OP undergoes a second-order phase transition while exhibiting substantial fluctuations, ultimately inducing the first-order transition of the $\bar{K}$ OP. Furthermore, we extend our analysis to the similar compound YV$_6$Sn$_6$, which lacks a CDW phase, attributing this difference to the participation of the heavier Y atom in the out-of-plane phonon behavior. Our comprehensive study not only elucidates the CDW in ScV$_6$Sn$_6$ but also presents a significant advancement in modeling complex electronic systems, fostering collaborations between ab-initio simulations and analytical approaches.

研究动机与目标

• 为了解决在K̄=(1/3,1/3,1/3)处ScV6Sn6中出现的非传统电荷密度波（CDW）相变问题，尽管在该波矢处费米面无嵌套。
• 解释在H=(1/3,1/3,1/2)处观测到的平坦、虚数声子能带的显微起源，该能带在实验中表现为软模。
• 构建一个仅含三个自由度的力常数模型，以捕捉整个软声子色散关系及其坍塌行为。
• 构建一个包含两个竞争序参量的有效场论模型——一个在H处（声子驱动），另一个在K̄处（CDW）——以解释二级与一级相变。
• 阐明为何结构相似的等电子化合物YV6Sn6虽具有相似电子结构，却未表现出CDW相。

提出的方法

• 采用从头算密度泛函理论（DFT）计算，获得ScV6Sn6和YV6Sn6的完整声子谱与电子能带结构。
• 基于Wannier的三轨道声子模型被构建，用于描述由Sn T pz轨道驱动、镜像偶对称且沿z方向振动的模式，该模式导致平坦声子能带。
• 引入跃迁积分的高斯近似以建模电子-声子耦合，从而实现对声子频率的场论重正则化。
• 构建一个双序参量有效场论，其中一个序参量位于坍塌的H模式处（二级相变），另一个位于K̄处（一级相变），并纳入涨落效应。
• 通过将预测的CDW序参量与从头算计算结果及实验数据（包括ARPES选择定则与群论分析）对比，验证了该模型。

实验结果

研究问题

• RQ1 ScV6Sn6中H=(1/3,1/3,1/2)处平坦、虚数声子能带的成因是什么？其如何通过电子-声子耦合实现稳定？
• RQ2 为何ScV6Sn6在K̄=(1/3,1/3,1/3)处表现出CDW，尽管在该波矢处电子谱 susceptibility 中无嵌套？
• RQ3 H模式声子的涨落如何驱动向K̄处CDW相的一级相变？
• RQ4 为何等电子化合物YV6Sn6虽具有相似电子结构，却无法形成CDW？
• RQ5 一个包含两个竞争序参量的最小有效场论是否能准确描述观测到的相变行为及实验特征？

主要发现

• 在ScV6Sn6中观测到H=(1/3,1/3,1/2)处存在平坦、虚数声子能带，其软模局域于Sn T z方向镜像偶对称振动。
• 声子软化由Sn T pz轨道与声子模式之间的强耦合驱动，该耦合通过三轨道力常数模型得以准确描述。
• 跃迁积分的高斯近似成功再现了声子频率的重正则化及声子谱中的 avoided crossing 现象。
• 有效场论表明，H模式序参量经历二级相变，而K̄-CDW序参量为一级相变，且由H模式涨落诱导。
• 该模型解释了YV6Sn6中未出现CDW的原因：由于较重的Y原子不参与谱 susceptibility，导致声子能带的电子重正则化减弱。
• ARPES选择定则与群论分析表明，表面态在L.H.和L.V.光照射下分别表现为E1和A1不可约表示，与实验数据一致。