[论文解读] Large-Scale Bottom-Up Fabricated 3D Nonlinear Photonic Crystals

Viola V. Vogler‐Neuling, Ülle‐Linda Talts+10 more|arXiv (Cornell University)|Oct 5, 2023

Photonic Crystals and Applications被引用 1

一句话总结

本研究首次通过软纳米压印光刻技术，在溶胶-凝胶法制备的钛酸钡中实现了大规模、自下而上的三维非线性光子晶体（NPhC），构建了具有八层结构的木pile结构，面内周期性为1 µm，z方向周期性为300 nm。该方法实现了超过5.3 × 10⁴ µm²的表面面积——比当前最先进的自上而下技术高出两个数量级——为可扩展、高效率的非线性光学器件铺平了道路，显著增强了光与物质的相互作用。

ABSTRACT

Nonlinear optical effects are used to generate coherent light at wavelengths difficult to reach with lasers. Materials periodically poled or nanostructured in the nonlinear susceptibility in three spatial directions are called 3D nonlinear photonic crystals (NPhCs). They enable enhanced nonlinear optical conversion efficiencies, emission control, and simultaneous generation of nonlinear wavelengths. The chemical inertness of efficient second-order nonlinear materials ($χ^{(2)}$) prohibited their nanofabrication until 2018. The current method is restricted to top-down laser-based techniques limiting the periodicity along z-axis to 10 um. We demonstrate the first bottom-up fabricated 3D NPhC in sol-gel derived barium titanate by soft-nanoimprint lithography: a woodpile with eight layers and periodicities of 1 um (xy-plane) and 300 nm (z-plane). The surface areas exceed $5.3\cdot 10^4$ um^2, which is two orders of magnitude larger than the state-of-the-art. This study is expected to initiate bottom-up fabrication of 3D NPhCs with a supremely strong and versatile nonlinear response.

研究动机与目标

• 克服基于激光的自上而下制造方法的局限性，后者将三维NPhC在z方向的周期性限制在>10 µm，且难以实现规模化。
• 实现在化学惰性、高χ(2)响应材料（如钛酸钡）中大规模、自下而上的三维非线性光子晶体（NPhCs）的制造。
• 在所有空间维度上精确调控非线性极化率（χ(2)）的三维周期性结构，以实现增强的二次谐波产生（SHG）。
• 展示一种可扩展、高精度的制造方法，兼容溶液法加工材料，并实现完整的光子带隙工程。
• 为未来将三维NPhCs集成到紧凑、高效、低功耗运行且具有高光谱控制能力的非线性光学器件中铺平道路。

提出的方法

• 采用电子束光刻加工的硅主模，通过软纳米压印光刻技术（SNIL）定义三维木pile结构。
• 使用溶胶-凝胶法制备的钛酸钡（BTO）作为非线性电介质材料，经后续退火处理以实现结晶性和非中心对称结构，从而获得χ(2)响应。
• 实现了xy平面内1 µm的周期性以及z方向300 nm的周期性，八层堆叠形成木pile架构。
• 通过在406、526和638 nm波长下的全内反射法测量折射率，以确认薄膜的光学性能和对比度，用于波导和带隙分析。
• 利用波长为800 nm、脉宽120 fs的钛蓝宝石激光进行光谱二次谐波产生（SHG）测量，信号通过100×物镜和光谱仪采集。
• 采用880 nm激发的双光子显微技术，对440 nm处的SHG发射进行成像，确认非线性响应及效应的空间局域化。

实验结果

研究问题

• RQ1 能否在溶液法加工、化学惰性且具有χ(2)响应的材料中，通过自下而上的方法实现大规模三维非线性光子晶体的制造？
• RQ2 采用软纳米压印光刻技术时，自下而上制造的三维NPhCs在最大可实现表面面积和z周期性方面能达到何种水平？
• RQ3 所制备的三维NPhC是否在预期波长处表现出可测量的二次谐波产生（SHG），从而验证其非线性响应？
• RQ4 由于光子带边附近群速度接近零，该结构是否能实现增强的光与物质相互作用？
• RQ5 软纳米压印光刻工艺在多大程度上保持了溶胶-凝胶法制备的钛酸钡的晶体结构和非线性特性？

主要发现

• 本研究首次通过软纳米压印光刻技术，在溶胶-凝胶法制备的钛酸钡中实现了大规模、自下而上的三维非线性光子晶体。
• 所制备的木pile结构表面面积超过5.3 × 10⁴ µm²，相比当前最先进的自上而下方法高出两个数量级。
• 该三维NPhC在z方向具有300 nm的周期性，面内周期性为1 µm，由八层堆叠的木pile结构组成。
• 光谱SHG测量结果表明，在800 nm激发下，440 nm处检测到可辨识的二次谐波信号，验证了非线性响应。
• 双光子显微成像显示，440 nm处的SHG发射具有空间局域化特征，证实了非线性起源及器件结构的保真度。
• 折射率测量结果表明，其折射率对比度足够高（n ≈ 2.2–2.4），可实现光子带隙形成及薄膜波导性能。