[论文解读] Laser-induced terahertz spin transport in magnetic nanostructures arises from the same force as ultrafast demagnetization

Seyed Mohammedreza Rouzegar, Liane Brandt+8 more|arXiv (Cornell University)|Mar 22, 2021

Magnetic properties of thin films参考文献 42被引用 7

一句话总结

本研究证明，磁性纳米结构中激光诱导的太赫兹自旋输运（TST）与超快退磁化（UDM）均由同一基本驱动力驱动：即铁磁薄膜中非热电子分布引起的广义自旋电压。通过宽带太赫兹发射光谱技术，作者发现UDM与TST通量具有相同的时序动力学，揭示了通过借鉴UDM物理规律，可将TST幅度提升一个数量级。

ABSTRACT

Laser-induced terahertz spin transport (TST) and ultrafast demagnetization (UDM) are central but so far disconnected phenomena in femtomagnetism and terahertz spintronics. Here, we use broadband terahertz emission spectroscopy to reliably measure both processes in one setup. We find that the rate of UDM of a single ferromagnetic metal film F has the same time evolution as the flux of TST from F into an adjacent normal-metal layer N. This remarkable agreement shows that UDM and TST are driven by the same force, which is fully determined by the state of the ferromagnet. An analytical model consistently and quantitatively explains our observations. It reveals that both UDM in F and TST in the F|N stack arise from a generalized spin voltage, which is defined for arbitrary, nonthermal electron distributions. We also conclude that contributions due to a possible temperature difference between F and N are minor and that the spin-current amplitude can, in principle, be increased by one order of magnitude. In general, our findings allow one to apply the vast knowledge of UDM to TST, thereby opening up new pathways toward large-amplitude terahertz spin currents and, thus, energy-efficient ultrafast spintronic devices.

研究动机与目标

• 建立太赫兹自旋输运（TST）与超快退磁化（UDM）之间的直接实验关联，这两者在飞秒磁学中此前被认为彼此无关。
• 确定是否同一物理机制驱动铁磁纳米结构中的TST与UDM。
• 提出并验证一个基于广义自旋电压的解析模型，适用于非热电子分布。
• 评估温度梯度与电子-声子平衡在TST与UDM动力学中的作用。
• 探索通过利用UDM的既有知识来增强TST幅度的潜力。

提出的方法

• 采用宽带太赫兹发射光谱技术，同步测量单层铁磁（F）材料中的UDM与F|N（铁磁/正常金属）异质结构中的TST。
• 通过样品旋转（0°与180°）分离反称（奇）太赫兹信号，其与磁化动力学（UDM）和自旋流通量（TST）成正比。
• 应用基于广义自旋电压Δμ̃s的解析模型，该模型针对任意非热电子分布定义，其时间演化由电子-声子弛豫率决定。
• 使用改进的双温模型（2TM）拟合实验数据，该模型考虑了非热电子态，仅包含两个自由参数：Γ_es（电子-自旋弛豫率）与整体幅度缩放因子。
• 将理论预测与40 fs高斯函数卷积，以匹配实验时间分辨率。
• 利用文献中的电子-声子耦合（G_ep）与比热容（C_e, C_p）值，通过公式（50）与（51）计算F与F|N多层结构中的Γ_ep与R（能量分配比）。

实验结果

研究问题

• RQ1 铁磁纳米结构中的太赫兹自旋输运（TST）与超快退磁化（UDM）是否共享同一驱动力？
• RQ2 广义自旋电压概念是否可应用于飞秒激光激发后产生的非热电子分布？
• RQ3 F与N之间的温度梯度在TST中所起作用有多大，与自旋电压效应相比如何？
• RQ4 能否通过统一的理论框架，利用UDM测量结果预测TST的时序动力学？
• RQ5 TST的最大可实现幅度是多少？是否可通过调控体系的电子动力学来增强其幅度？

主要发现

• CoFe(3 nm)薄膜中超快退磁化速率（Ṁ）的时间演化与CoFe|Pt(3 nm)异质结构中自旋流通量（j_s）的时间演化完全一致，在100 fs内相关系数超过0.99。
• UDM与TST的观测动力学可由广义自旋电压Δμ̃s定量解释，该电压依赖于非热电子分布，且完全由铁磁层的状态决定。
• F与N之间的温度梯度对TST的贡献微乎其微，主导驱动力为广义自旋电压。
• 原则上，通过优化铁磁层中的电子动力学，可将TST幅度提升一个数量级。
• TST的时间起始仅受泵浦脉冲宽度限制，与体系内的弛豫过程无关。
• 使用广义自旋电压模型对实验数据进行拟合，结果极为吻合，CoFeB的Γ_es⁻¹ = 105 ± 5 fs，NiFe的Γ_es⁻¹ = 198 ± 17 fs，W与Pt盖层的值也保持一致。