[论文解读] Laser-Induced Transient Magnons in Sr3Ir2O7 Throughout the Brillouin Zone

D. G. Mazzone, D. Meyers+33 more|arXiv (Cornell University)|Feb 17, 2020

Solid State Laser Technologies被引用 7

一句话总结

本研究利用超快共振非弹性X射线散射，证明飞秒激光脉冲可在具有能隙的反铁磁体Sr3Ir2O7中激发贯穿整个布里渊区的瞬态自旋波，其波矢较大，且持续数皮秒之久——超过原始自旋序恢复的时间。结果揭示了一种自旋瓶颈效应，通过明确的磁性衰减通道实现高效热化，表明各向同性磁相互作用对于超快磁控最为有利。

ABSTRACT

Although ultrafast manipulation of magnetism holds great promise for new physical phenomena and applications, targeting specific states is held back by our limited understanding of how magnetic correlations evolve on ultrafast timescales. Using ultrafast resonant inelastic x-ray scattering we demonstrate that femtosecond laser pulses can excite transient magnons at large wavevectors in gapped antiferromagnets, and that they persist for several picoseconds which is opposite to what is observed in nearly gapless magnets. Our work suggests that materials with isotropic magnetic interactions are preferred to achieve rapid manipulation of magnetism.

研究动机与目标

• 为了理解具有能隙的反铁磁体中磁关联的超快动力学，这对控制量子态及实现新型自旋电子学应用至关重要。
• 为了研究是否可利用超快光学激发在Sr3Ir2O7中于整个布里渊区内激发大波矢的瞬态自旋波。
• 为了确定激光诱导的瞬态自旋波的寿命及其空间分布，以及其弛豫路径。
• 为了阐明磁性衰减通道与自旋瓶颈效应在维持原始自旋网络恢复后瞬态磁涨落中的作用。
• 为了识别材料特性（尤其是各向同性磁相互作用）在实现高效、快速超快磁操控中的作用。

提出的方法

• 在直线加速器相干光源（LCLS）上进行超快共振非弹性X射线散射（tr-RIXS）实验，采用重复频率为120 Hz的自由电子激光，时间分辨率达150 fs。
• 通过测量(π,π)和(π,0)倒易点处的磁性布拉格峰强度比（I_on / I_off），追踪磁序的时间演化。
• 在每组延迟下采集144,000次的时域分辨RIXS谱，能量分辨率达~70 meV，角度接受度为6°，实现对自旋波连续谱的精确分析。
• 数据经入射束强监测器归一化，并校准至680 meV的轨道激发能，弹性线与自旋波连续谱参数分别固定为0 meV和260 meV。
• 采用掠入射几何方式控制X射线穿透深度（214–378 nm），激光辐照能量密度固定为20 mJ/cm²，光斑尺寸为50 µm。
• 利用GaAs定时工具校正前7 ps内的激光抖动，实现有效时间分辨率达150 fs FWHM。

实验结果

研究问题

• RQ1 飞秒激光脉冲是否可在具有能隙的反铁磁体中于整个布里渊区内激发大波矢的瞬态自旋波？
• RQ2 这些瞬态自旋波的持续时间与原始自旋序恢复时间相比如何？
• RQ3 明确的磁性衰减通道在瞬态自旋波热化过程中起什么作用？
• RQ4 为何Sr3Ir2O7中的瞬态自旋波比近无能隙磁体中的持续时间更长？
• RQ5 材料特性（如磁相互作用各向异性）如何决定超快磁操控的效率？

主要发现

• 在Sr3Ir2O7中观察到贯穿整个布里渊区的瞬态自旋波，且在(π,π)和(π,0)倒易点位置均得到激发确认。
• 磁序参数在亚皮秒时间尺度内恢复，但瞬态自旋波的持续时间超过数皮秒，远超该恢复时间。
• 自旋波连续谱中心位于260 meV，其宽度与实验分辨率一致，且在所测波矢范围内其振幅保持在平均值的1.44–2.02倍之间。
• 尽管自旋网络迅速恢复，瞬态自旋波仍持续存在，表明存在自旋瓶颈效应，即通过明确的衰减通道实现高效热化，从而维持涨落。
• 结果表明，具有各向同性磁相互作用的材料更有利于实现快速且可控的超快磁操控。
• 实验数据显示在t > 0时仍存在残余磁信号，表明激光激发与X射线探测体积存在空间错位，该问题通过定时工具和单次射击平均得以校正。