[论文解读] Liquid-liquid transition revealed by quasi-static cooling of an ultra-viscous metallic liquid
本研究通过准静态冷却，在超粘滞过冷金属玻璃形成体 Au49Cu26.9Si16.3Ag5.5Pd2.3 中揭示了液-液转变，该过程抑制了快速玻璃化，从而允许观察到结构交叉。结合X射线光子相关光谱学与高能X射线衍射，作者识别出与一种明显且强关联的液相相关的中程有序结构。
Temperature-driven polyamorphism has been reported in various supercooled liquids and glasses. The dynamical and structural routes followed by the system during such crossovers are however not universal and appear to be related to intrinsic kinetic properties of the liquid. By combining x-ray photon correlation spectroscopy and high energy x-ray diffraction, we have followed the collective atomic motion and structural changes during quasi-static cooling of the Au49Cu26.9Si16.3Ag5.5Pd2.3 metallic glass-former. Due to this ultra-slow thermal protocol, the glass transition temperature is lowered far enough to reveal a liquid-liquid crossover in the ultra-viscous supercooled phase. This transition is usually hidden by vitrification and leads to a strong liquid characterized by increasing correlation at the medium range.
研究动机与目标
- 在玻璃化不掩盖转变的条件下，研究金属玻璃形成液中是否存在液-液转变。
- 克服通常阻碍在过冷液中观察多形转变的动力学限制。
- 表征在超慢冷却过程中液体的结构与动力学演化，以识别中程有序相的特征。
- 确定该转变是否与超粘滞区域中动态异质性增强及结构相关性增强有关。
提出的方法
- 采用准静态冷却协议，显著减缓热历史进程，从而延迟玻璃化转变，使液-液交叉现象得以观察。
- 使用X射线光子相关光谱学（XPCS）探测集体原子动力学，并测量过冷液体中的动态相关长度。
- 应用高能X射线衍射（HEXRD）提取结构信息，特别是中程有序（MRO）参数。
- 结合XPCS与HEXRD数据，关联冷却过程中结构变化与动力学行为。
- 分析中间散射函数与结构因子的演化，以检测新液相的出现。
- 利用动态相关长度的温度依赖性，识别出标记转变的临界温度。
实验结果
研究问题
- RQ1当通过超慢冷却动力学抑制玻璃化时，是否可在金属玻璃形成体中观察到液-液转变？
- RQ2在超粘滞过冷相中，液-液转变伴随哪些结构与动力学特征？
- RQ3中程有序在转变过程中如何演化，是否与动态异质性相关？
- RQ4该转变是否表现出原子运动动力学的显著变化，如XPCS所揭示的？
- RQ5在玻璃化之前，系统是否表现出向更有序、强关联液态的转变？
主要发现
- 在准静态冷却条件下，于超粘滞过冷的 Au49Cu26.9Si16.3Ag5.5Pd2.3 液体中观察到液-液转变，该过程抑制了快速玻璃化。
- 该转变以中程结构有序的显著增加为标志，高能X射线衍射图样的变化提供了证据。
- XPCS测量揭示了同一温度下的动态交叉，表明动态异质性增强及动态相关长度增加。
- 该转变的起始温度远低于玻璃化转变温度，证实其在超慢冷却条件下具有动力学可及性。
- 该转变与一种强关联液相的出现相关，该相表现出增强的结构与动力学相关性。
- XPCS与HEXRD数据的结合为金属玻璃形成体中此前被快速玻璃化掩盖的多形转变提供了直接证据。
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