[论文解读] Machine Learning-Aided Discovery of Superionic Solid-State Electrolyte for Li-Ion Batteries

Seungpyo Kang, Minseon Kim+1 more|arXiv (Cornell University)|Feb 14, 2022

Machine Learning in Materials Science被引用 8

一句话总结

本研究开发了一种结合高通量筛选与集成代理建模的机器学习增强平台，从20,237种含锂材料中识别超离子固态电解质（Li-SSEs）。该方法实现了0.843和0.829的平均预测准确率，成功发现六种此前未报道的高潜力Li-SSE候选材料，其预测离子电导率较高，经第一性原理计算验证。

ABSTRACT

Li-Ion Solid-State Electrolytes (Li-SSEs) are a promising solution that resolves the critical issues of conventional Li-Ion Batteries (LIBs) such as poor ionic conductivity, interfacial instability, and dendrites growth. In this study, a platform consisting of a high-throughput screening and a machine-learning surrogate model for discovering superionic Li-SSEs among 20,237 Li-containing materials is developed. For the training database, the ionic conductivity of Na SuperIonic CONductor (NASICON) and Li SuperIonic CONductor (LISICON) type SSEs are obtained from the previous literature. Then, the chemical descriptor (CD) and additional structural properties are used as machine-readable features. Li-SSE candidates are selected through the screening criteria, and the prediction on the ionic conductivity of those is followed. Then, to reduce uncertainty in the surrogate model, the ensemble method by considering the best-performing two models is employed, whose mean prediction accuracy is 0.843 and 0.829, respectively. Furthermore, first-principles calculations are conducted for confirming the ionic conductivity of the strong candidates. Finally, six potential superionic Li-SSEs that have not previously been investigated are proposed. We believe that the constructed platform can accelerate the search for Li-SSEs with high ionic conductivity at minimum cost.

研究动机与目标

• 为克服传统锂离子电池的局限性，如离子电导率低、界面不稳定以及锂枝晶生长等问题。
• 加速发现具有高离子电导率的超离子固态电解质（Li-SSEs）。
• 开发一种可扩展、数据驱动的平台，整合高通量筛选与机器学习，以实现高效材料发现。
• 识别具有实际应用潜力的新型、此前未报道的Li-SSE候选材料，用于固态电池。

提出的方法

• 建立高通量筛选流程，评估20,237种含锂材料作为Li-SSEs的潜力。
• 提取化学描述符（CDs）和结构特性作为模型输入的可机器读取特征。
• 基于先前文献中报道的NASICON和LISICON型材料的离子电导率数据，训练代理机器学习模型。
• 采用结合表现最佳的两种模型的集成方法，以降低预测不确定性并提高准确性。
• 对顶级候选材料进行第一性原理计算，以验证其离子电导率预测结果。
• 该平台将数据驱动筛选与基于物理的验证相结合，高效优先筛选出高潜力候选材料。

实验结果

研究问题

• RQ1 在20,237种候选含锂材料中，哪些表现出具有高Li+电导率的超离子行为？
• RQ2 利用化学和结构描述符，机器学习代理模型在预测Li-SSE离子电导率方面的准确度如何？
• RQ3 与单模型方法相比，集成建模是否能降低离子电导率预测的不确定性？
• RQ4 通过整合筛选与预测流程，哪些新型、此前未报道的Li-SSE候选材料脱颖而出成为最佳表现者？
• RQ5 第一性原理计算是否证实了顶级候选材料所预测的高离子电导率？

主要发现

• 集成机器学习模型对表现最佳的两种模型分别实现了0.843和0.829的平均预测准确率，表明其具有强大的预测可靠性。
• 识别出六种此前未在文献中报道的新型Li-SSE候选材料。
• 顶级候选材料的预测离子电导率足够高，符合筛选阈值，可被认定为超离子材料。
• 第一性原理计算证实了最强候选材料的高离子电导率，验证了模型预测结果。
• 所开发的平台通过减少对所有候选材料进行昂贵的从头计算的依赖，实现了高效、低成本的高性能Li-SSE发现。